Целью данной работы является подбор оптимальных условий промотирования серебряных катализаторов нитратом цезия. Используя известные из патентов методики, синтезированы катализаторы эпоксидирования 1,3-бутадиена 15 мас.% Ag и 250–1500 м.д. Cs на α-Al2O3 (Johnson Matthey, H16P07). Проведено систематическое исследование физико-химических свойств образцов, при варьировании дисперсности нанесенного серебра, количества вводимого промотора и его распределения на поверхности катализатора. Каталитические испытания образцов показали, что оптимальное количество промотора находится в прямой зависимости от поверхности катализатора. При условии оптимального промотирования стационарная активность катализаторов определяется дисперсностью нанесенного серебра. Определено, что форма кинетических кривых определяется избытком или недостатком Cs в катализаторе, что может быть использовано как метод определения оптимального содержания промотора. Для изучения распределения Cs на поверхности промотированных катализаторов впервые применена энергодисперсионная спектроскопия. Показано, что термическая обработка способствует равномерному распределению промотора на поверхности катализатора и сокращает время достижения стационарной активности в ходе каталитического процесса. В работе достигнута стационарная производительность катализаторов 0,5 г 3,4-эпокси-1-бутен на 1 г катализатора в час, превышающая заявляемые в патентах значения.
The aim of this work is the selection of optimum conditions for promotion of silver catalysts by cesium nitrate. Using known patents methods, catalysts epoxidation of 1,3-butadiene were synthesized 15 wt.% Ag and 250–1500 ppm Cs on α-Al2O3 (Johnson Matthey, H16P07). Varying the silver dispersion, the amount of injected promoter and its distribution on the catalyst surface, a systematic study of the physicochemical properties of the samples was carried out. Catalytic testing of the samples showed that the optimal amount of promoter is directly dependent on the catalyst surface. In the optimal condition of promotion the catalyst activity is determined from the dispersion of deposited silver. The shape of kinetic curves is depended on Cs excess or deficiency in the catalyst, this can be used as a method of determining the promoter optimal content. The energy dispersive spectroscopy was first applied to study the Cs distribution on the surface of the promoted catalysts. It is shown that heat treatment contributes the even distribution of the promoter on the catalyst surface and reduces the time required to reach steady-state activity in the catalytic process. We achieved steady-state performance of catalysts 0,5 g of 3,4-epoxy-1-butene to 1 g of catalyst per hour, what exceeding the claimed value of the patents.
The authors declare that there are no conflicts of interest present.