catalКатализ в промышленностиKataliz v promyshlennosti1816-03872413-6476LLC "KALVIS"10.18412/1816-0387-2024-4-94-108catal-1065Research ArticleКАТАЛИЗ В ХИМИЧЕСКОЙ И НЕФТЕХИМИЧЕСКОЙ ПРОМЫШЛЕННОСТИCATALYSIS IN CHEMICAL AND PETROCHEMICAL INDUSTRYИсследование процесса получения закиси азота в микроструктурированном реакторе щелевого типаResearch of the Process of Producing Nitrous Oxide in a Microstructured Slit-type ReactorШеболтасовА. Г.SheboltasovA. G.ctls@kalvis.ruВерниковскаяН. В.VernikovskayaN. V.ctls@kalvis.ruЧумаченкоВ. А.ChumachenkoV. A.ctls@kalvis.ruИнститут катализа СО РАН (ИК СО РАН), Новосибирск; Новосибирский государственный технический университет (НГТУ)РоссияInstitute of Catalysis SB RAS, Novosibirsk; Novosibirsk State Technical UniversityRussian FederationИнститут катализа СО РАН (ИК СО РАН), НовосибирскРоссияInstitute of Catalysis SB RAS, NovosibirskRussian Federation20241807202424494108Copyright © LLC "KALVIS", 20242024LLC "KALVIS"LLC "KALVIS"https://www.catalysis-kalvis.ru/jour/about/submissions#copyrightNoticehttps://www.catalysis-kalvis.ru/jour/article/view/1065

Работа посвящена математическому моделированию процесса синтеза N2O окислением NH3 на оксидном Mn/Bi/Al-катализаторе в микроструктурированном реакторе (МСР) щелевого типа. Исследованы характеристики процесса при различных линейных скоростях потока, входных концентрациях аммиака и температурах кромки реактора. Определены параметры, обеспечивающие эффективное проведение процесса в МСР в термически допустимых условиях. Показана принципиальная возможность масштабирования МСР путем кратного увеличения его геометрических размеров без перегрева реакционной зоны. Полученные результаты свидетельствуют о том, что в МСР такой конфигурации мощность по N2О можно увеличить примерно в 12 раз по сравнению с лучшими показателями стандартного микрореактора, а удельная производительность катализатора примерно в 1,5 раза больше, чем в традиционном трубчатом реакторе. Открывается возможность создания малотоннажных производств высокочистой закиси азота для различных приложений путем масштабирования микрореакторных систем. Результаты исследования лежат в русле концепции «распределенной химизации» и способствуют преодолению барьера между лабораторными каталитическими микрореакторами и аппаратами промышленного уровня.

The work is devoted to mathematical modeling of the process of N2O synthesis by NH3 oxidation on an Mn/Bi/Al oxide catalyst in a slot-type microstructured reactor (MSR). The characteristics of the process were studied at various linear flow rates, inlet ammonia concentrations, and reactor edge temperatures. The parameters have been determined to ensure efficient implementation of the process in the MSR under thermally acceptable conditions. The fundamental possibility of scaling an MSR by increasing its geometric dimensions by a factor of without overheating the reaction zone has been demonstrated. The results obtained indicate that in an MSR of this configuration, the N2O capacity can be increased by approximately 12 times compared to the best performance of a standard microreactor, and the specific catalyst productivity is approximately 1.5 times greater than in a traditional tubular reactor. The opportunity opens up to create small-scale production of high-purity nitrous oxide for various applications by scaling up microreactor systems. The results of the study are in line with the concept of “distributed chemicalization” and help overcome the barrier between laboratory catalytic microreactors and industrial-level devices.

каталитический микрореакторзакись азотамасштабированиеcatalytic microreactornitrous oxidescalingReferenceshttps://itek.ru/reviews/koncepciya-raspredelennoj-himizacii-otvet-na-sovremennye-vyzovy/.https://itek.ru/reviews/koncepciya-raspredelennoj-himizacii-otvet-na-sovremennye-vyzovy/.Ehrfeld W., Hessel V., Löwe H. Microreactors ‒ New Technology for Modem Chemistry. Weinheim: Wiley-VCH, 2000. 288 pp. https://doi.org/10.1002/3527601953Ehrfeld W., Hessel V., Löwe H. Microreactors ‒ New Technology for Modem Chemistry. Weinheim: Wiley-VCH, 2000. 288 pp. https://doi.org/10.1002/3527601953Букина О. С. Применение закиси азота в детской стоматологии // БМИК. 2015. Т. 5. № 6. С. 969−971.Букина О. С. Применение закиси азота в детской стоматологии // БМИК. 2015. Т. 5. № 6. С. 969−971.Yan et al. // Psychiatry Research. 2022. V. 317. 114867. https://doi.org/10.1016/j.psychres.2022.114867Yan et al. // Psychiatry Research. 2022. V. 317. 114867. https://doi.org/10.1016/j.psychres.2022.114867Gillman M. A., Lichtigfeld F., Young T. // Cochrane Database Syst Rev. 2007. 24 pp. https://doi.org/10.1002/14651858.CD005190.pub2Gillman M. A., Lichtigfeld F., Young T. // Cochrane Database Syst Rev. 2007. 24 pp. https://doi.org/10.1002/14651858.CD005190.pub2Das R. K., Tamman A., Nikolova V., Freeman T. P., Bisby J. A., Lazzarino A. I., Kamboj S. K. // Psychological medicine. 2016. V. 46. P. 1749−1759. https://doi.org/10.1017/S003329171600026XDas R. K., Tamman A., Nikolova V., Freeman T. P., Bisby J. A., Lazzarino A. I., Kamboj S. K. // Psychological medicine. 2016. V. 46. P. 1749−1759. https://doi.org/10.1017/S003329171600026XTeixeira V., Carneiro J., Carvalho P., Silva E., Azevedo S., Batista C. // Multifunctional and Nanoreinforced Polymers for Food Packaging. 2011. P. 285–315. https://doi.org/10.1533/9780857092786.1.285Teixeira V., Carneiro J., Carvalho P., Silva E., Azevedo S., Batista C. // Multifunctional and Nanoreinforced Polymers for Food Packaging. 2011. P. 285–315. https://doi.org/10.1533/9780857092786.1.285Butler L. R. P, Fulton A. // Appl Opt. 1968. V. 7. No. 10. P. 2131−2137. https://doi.org/10.1364/AO.7.002131Butler L. R. P, Fulton A. // Appl Opt. 1968. V. 7. No. 10. P. 2131−2137. https://doi.org/10.1364/AO.7.002131Макаршин Л. Л., Пай З. П., Пармон В. Н. // Успехи химии. 2016. Т. 85. № 2. С. 139−155. https://doi.org/10.1070/RCR4484Макаршин Л. Л., Пай З. П., Пармон В. Н. // Успехи химии. 2016. Т. 85. № 2. С. 139−155. https://doi.org/10.1070/RCR4484Andreev D. V., Sergeev E. E., Gribovskii A. G., Makarshin L. L., Prikhod'ko S. A., Adonin N. Yu., Pai Z. P., Parmon V. N. // Chem. Eng. J. 2017. V. 330. P. 899–905. https://doi.org/10.1016/j.cej.2017.08.028Andreev D. V., Sergeev E. E., Gribovskii A. G., Makarshin L. L., Prikhod'ko S. A., Adonin N. Yu., Pai Z. P., Parmon V. N. // Chem. Eng. J. 2017. V. 330. P. 899–905. https://doi.org/10.1016/j.cej.2017.08.028Andreev D. V., Makarshin L. L., Gribovskii A. G., Yushchenko D. Yu., Sergeev E. E., Zhizhina E. G., Pai Z. P., Parmon V. N. // Chem. Eng. J. 2015. V. 259. P. 252–256. https://doi.org/10.1016/j.cej.2014.07.118Andreev D. V., Makarshin L. L., Gribovskii A. G., Yushchenko D. Yu., Sergeev E. E., Zhizhina E. G., Pai Z. P., Parmon V. N. // Chem. Eng. J. 2015. V. 259. P. 252–256. https://doi.org/10.1016/j.cej.2014.07.118Shia H., Niea K., Dong Bo, Long M., Xu H., Liu Z. // Chem. Eng. J. 2019. V. 361. P. 635–650. https://doi.org/10.1016/j.cej.2018.12.104.Shia H., Niea K., Dong Bo, Long M., Xu H., Liu Z. // Chem. Eng. J. 2019. V. 361. P. 635–650. https://doi.org/10.1016/j.cej.2018.12.104.Hernández Carucci J. R., Eränen K., Murzin D. Yu., Salmi T. O. // Catal. Today. 2009. V. 147S. P. S149–S155. http://dx.doi.org/10.1016/j.cattod.2009.07.034.Hernández Carucci J. R., Eränen K., Murzin D. Yu., Salmi T. O. // Catal. Today. 2009. V. 147S. P. S149–S155. http://dx.doi.org/10.1016/j.cattod.2009.07.034.Hernández Carucci J. R., Eränen K., Salmi T. O., Murzin D. Yu. // Russian Journal of General Chemistry. 2012. V. 82, No. 12. P. 2034‒2059. https://doi.org/10.1134/S1070363212120250Hernández Carucci J. R., Eränen K., Salmi T. O., Murzin D. Yu. // Russian Journal of General Chemistry. 2012. V. 82, No. 12. P. 2034‒2059. https://doi.org/10.1134/S1070363212120250Ashraf M. A., Tacchino S., Rao Peel N., Ercolinoa G., Gill K. K., Vlachos D. G., Specchia S. // Ind. Eng. Chem. Res. 2021. V. 60. No. 1. P. 196‒209. https://doi.org/10.1021/acs.iecr.0c04837Ashraf M. A., Tacchino S., Rao Peel N., Ercolinoa G., Gill K. K., Vlachos D. G., Specchia S. // Ind. Eng. Chem. Res. 2021. V. 60. No. 1. P. 196‒209. https://doi.org/10.1021/acs.iecr.0c04837Balzarotti R., Ambrosetti M., Beretta A., Groppi G., Tronconi E. // Front. Chem. Eng. 2022. V. 3. 811439. https://doi.org/10.3389/fceng.2021.811439Balzarotti R., Ambrosetti M., Beretta A., Groppi G., Tronconi E. // Front. Chem. Eng. 2022. V. 3. 811439. https://doi.org/10.3389/fceng.2021.811439da Costa Filho B. M., Vilar V. J. P. // Chem. Eng. J. 2019. V. 391. 123531. https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.123531da Costa Filho B. M., Vilar V. J. P. // Chem. Eng. J. 2019. V. 391. 123531. https://doi.org/10.1016/j.cej.2019.123531Gribovskii A. G., Ovchinnikova E. V., Vernikovskaya N. V., Andreev D. V., Chumachenko V. A., Makarshin L. L. // Chem. Eng. J. 2017. V. 308. P. 135–141. https://doi.org/10.1016/j.cej.2016.09.058Gribovskii A. G., Ovchinnikova E. V., Vernikovskaya N. V., Andreev D. V., Chumachenko V. A., Makarshin L. L. // Chem. Eng. J. 2017. V. 308. P. 135–141. https://doi.org/10.1016/j.cej.2016.09.058Ovchinnikova E. V., Vernikovskaya N. V., Gribovskii A. G., Chumachenko V. A. // Chem. Eng. J. 2021. V. 409. 128046. https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.128046Ovchinnikova E. V., Vernikovskaya N. V., Gribovskii A. G., Chumachenko V. A. // Chem. Eng. J. 2021. V. 409. 128046. https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.128046Vernikovskaya N. V., Sheboltasov A. G., Ovchinnikova E. V., Gribovskiy A. G., Chumachenko V. A. // Chem. Eng. J. 2023. V. 451. 138368:1-12. https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138368Vernikovskaya N. V., Sheboltasov A. G., Ovchinnikova E. V., Gribovskiy A. G., Chumachenko V. A. // Chem. Eng. J. 2023. V. 451. 138368:1-12. https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.138368Rebrov E. V., de Croon M. H. J. M., Schouten J. C. // Chem. Ing. Techn. 2001. V. 73. No. 6. P. 676–676. https://doi.org/10.1002/1522-2640(200106)73:6<676::AID-CITE6762222>3.0.CO;2-0Rebrov E. V., de Croon M. H. J. M., Schouten J. C. // Chem. Ing. Techn. 2001. V. 73. No. 6. P. 676–676. https://doi.org/10.1002/1522-2640(200106)73:6<676::AID-CITE6762222>3.0.CO;2-0Rebrov E. V., de Croon M. H. J. M., Schouten J. C. // Catal. Today. 2001. V. 69. P. 183–192. https://doi.org/10.1016/S0920-5861(01)00368-6Rebrov E. V., de Croon M. H. J. M., Schouten J. C. // Catal. Today. 2001. V. 69. P. 183–192. https://doi.org/10.1016/S0920-5861(01)00368-6Ignatov A. S., Vernikovskaya N. V., Chumachenko V. A., Noskov A. S. // Catal. in Ind. 2021. V. 1. No. 1−2. P. 74–85. https://doi.org/10.18412/1816-0387-2021-1-2-74-85Ignatov A. S., Vernikovskaya N. V., Chumachenko V. A., Noskov A. S. // Catal. in Ind. 2021. V. 1. No. 1−2. P. 74–85. https://doi.org/10.18412/1816-0387-2021-1-2-74-85Veser G. // Chem. Eng. Sci. 2001. V. 56 (4). P. 1265–1273. https://doi.org/10.1016/S0009-2509(00)00348-1Veser G. // Chem. Eng. Sci. 2001. V. 56 (4). P. 1265–1273. https://doi.org/10.1016/S0009-2509(00)00348-1Gribovskiy A. G., Makarshin L. L., Andreev D. V., Klenov S. P., Parmon V. N. // Chem. Eng. J. 2013 V. 231. P. 497–501. http://dx.doi.org/10.1016/j.cej.2013.07.068Gribovskiy A. G., Makarshin L. L., Andreev D. V., Klenov S. P., Parmon V. N. // Chem. Eng. J. 2013 V. 231. P. 497–501. http://dx.doi.org/10.1016/j.cej.2013.07.068Venvik H. J., Yang J. // Catal. Today. 2017. V. 285. P. 135–146. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2017.02.014Venvik H. J., Yang J. // Catal. Today. 2017. V. 285. P. 135–146. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2017.02.014Ajmera S. K., Delattre C., Schmidt M. A., Jensen K. F. // Sensors and Actuators B: Chemical. 2002. V. 82. No. 2‒3. P. 297–306. https://doi.org/10.1016/S0925-4005(01)01012-7Ajmera S. K., Delattre C., Schmidt M. A., Jensen K. F. // Sensors and Actuators B: Chemical. 2002. V. 82. No. 2‒3. P. 297–306. https://doi.org/10.1016/S0925-4005(01)01012-7Noskov A. S., Zolotarsky I. A., Pokrovskaya S. A., Korotkih V. N., Slavinskaya E. M., Mokrinskii V. V., Kashkin V. N. // Chem. Eng. J. 2003. V. 91. P. 235−242. https://doi.org/10.1016/S1385-8947(02)00159-6Noskov A. S., Zolotarsky I. A., Pokrovskaya S. A., Korotkih V. N., Slavinskaya E. M., Mokrinskii V. V., Kashkin V. N. // Chem. Eng. J. 2003. V. 91. P. 235−242. https://doi.org/10.1016/S1385-8947(02)00159-6Dong Z., Wen Z., Zhao F., Kuhn S., Noël T. // Chem. Eng. Sci. X. 2021. V. 10. 100097. https://doi.org/10.1016/j.cesx.2021.100097Dong Z., Wen Z., Zhao F., Kuhn S., Noël T. // Chem. Eng. Sci. X. 2021. V. 10. 100097. https://doi.org/10.1016/j.cesx.2021.100097Кагырманова А. П. Оптимизация формы и размеров зерна катализатора в трубчатых реакторах с неподвижным зернистым слоем: Дисс. канд. техн. наук: 02.00.15. Новосибирск. 2009. 149 с.Кагырманова А. П. Оптимизация формы и размеров зерна катализатора в трубчатых реакторах с неподвижным зернистым слоем: Дисс. канд. техн. наук: 02.00.15. Новосибирск. 2009. 149 с.Патент RU2323047C1, 2006.Патент RU2323047C1, 2006.https://ekokataliz.ru/wp-content/uploads/2016/04/Penomaterialyi-proizvodstva-kompanii-E%60KAT-1.pdf.https://ekokataliz.ru/wp-content/uploads/2016/04/Penomaterialyi-proizvodstva-kompanii-E%60KAT-1.pdf.Рид Р., Праусниц Дж., Шервуд Т. Свойства газов и жидкостей. Спр. пособие. Л.: Химия. 1982. 592 с.Рид Р., Праусниц Дж., Шервуд Т. Свойства газов и жидкостей. Спр. пособие. Л.: Химия. 1982. 592 с.Бретшнайдер С. Свойства газов и жидкостей: инженерные методы расчета: практическое пособие. Москва, Ленинград: Химия. 1966. 535 с.Бретшнайдер С. Свойства газов и жидкостей: инженерные методы расчета: практическое пособие. Москва, Ленинград: Химия. 1966. 535 с.Rossi D., Gargiulo L., Valitov G., Gavriilidis A., Mazzei L. // Chemical Engineering Research and Design. 2017. V. 120. P. 159–170. http://dx.doi.org/10.1016/j.cherd.2017.02.011Rossi D., Gargiulo L., Valitov G., Gavriilidis A., Mazzei L. // Chemical Engineering Research and Design. 2017. V. 120. P. 159–170. http://dx.doi.org/10.1016/j.cherd.2017.02.011Levenspiel O. Chemical Reaction Engineering, 3rd ed. New York: John Wiley & Sons. 1999. 688 p.Levenspiel O. Chemical Reaction Engineering, 3rd ed. New York: John Wiley & Sons. 1999. 688 p.Renken A., Kiwi-Minsker L. // Adv. Catal. 2010. V. 53. P. 47–122. http://dx.doi.org/10.1016/s0360-0564(10)53002-5Renken A., Kiwi-Minsker L. // Adv. Catal. 2010. V. 53. P. 47–122. http://dx.doi.org/10.1016/s0360-0564(10)53002-5Cybulski A., Moulijn J. A. // Catal. Rev. Sci. Eng. 1994. V. 36. P. 179−270. https://doi.org/10.1080/01614949408013925Cybulski A., Moulijn J. A. // Catal. Rev. Sci. Eng. 1994. V. 36. P. 179−270. https://doi.org/10.1080/01614949408013925Малиновская О. А., Бесков В. С., Слинько М. Г. Моделирование каталитических процессов на пористых зернах. Новосибирск: Наука. 1975. 266 с.Малиновская О. А., Бесков В. С., Слинько М. Г. Моделирование каталитических процессов на пористых зернах. Новосибирск: Наука. 1975. 266 с.Salmi T. O., Mikkola J.-P., Warna J. P. Chemical Reaction Engineering and Reactor Technology. Boca Raton: CRC Press. 2008. 644 p. https://doi.org/10.1201/9781439894859Salmi T. O., Mikkola J.-P., Warna J. P. Chemical Reaction Engineering and Reactor Technology. Boca Raton: CRC Press. 2008. 644 p. https://doi.org/10.1201/9781439894859Wilke C. R., Lee C. Y. // Ind. Eng. Chem. Res. 1955. V. 47. No. 6. P. 1253–1257. https://doi.org/10.1021/ie50546a056Wilke C. R., Lee C. Y. // Ind. Eng. Chem. Res. 1955. V. 47. No. 6. P. 1253–1257. https://doi.org/10.1021/ie50546a056Russo V., Kilpiö T., Hernandez Carucci J., DiSerio M., Salmi T. O. // Chem. Eng. Sci. 2015. V. 134. P. 563–571. https://doi.org/10.1016/j.ces.2015.05.019Russo V., Kilpiö T., Hernandez Carucci J., DiSerio M., Salmi T. O. // Chem. Eng. Sci. 2015. V. 134. P. 563–571. https://doi.org/10.1016/j.ces.2015.05.019

The authors declare that there are no conflicts of interest present.