catalКатализ в промышленностиKataliz v promyshlennosti1816-03872413-6476LLC "KALVIS"catal-1120Research ArticleКАТАЛИЗ В ХИМИЧЕСКОЙ И НЕФТЕХИМИЧЕСКОЙ ПРОМЫШЛЕННОСТИCATALYSIS IN CHEMICAL AND PETROCHEMICAL INDUSTRYВлияние условий синтеза на формирование фазового состава MoVTe(Nb)-оксидного катализатора для окислительных превращений пропанаEffect of synthesis conditions on the formation of phase composition of the MoVTe(Nb)-oxide catalyst for propane oxidationИщенкоЕ. В.IschenkoE. V.ctls@kalvis.ruАндрушкевичТ. В.AndrushkevichT. V.ctls@kalvis.ruПоповаГ. Я.PopovaG. Ya.ctls@kalvis.ruЧесаловЮ. А.ChesalovYu. A.ctls@kalvis.ruПлясоваЛ. М.PlyasovaL. M.ctls@kalvis.ruИщенкоА. В.IshchenkoA. V.ctls@kalvis.ruКардашТ. Ю.KardashT. Yu.ctls@kalvis.ruДовлитоваЛ. С.DovlitovaL. S.ctls@kalvis.ruИнститут катализа им. Г.К. Борескова СО РАН, НовосибирскРоссияBoreskov Institute of Catalysis, NovosibirskRussian Federation20102201202504713Copyright © LLC "KALVIS", 20252025LLC "KALVIS"LLC "KALVIS"https://www.catalysis-kalvis.ru/jour/about/submissions#copyrightNoticehttps://www.catalysis-kalvis.ru/jour/article/view/1120

Замена дорогого пропилена на пропан, требующая разработки катализаторов прямого окисления пропана в акрилонитрил – важная и недостаточно исследованная проблема. Многокомпонентные MomVnTekNbх оксидные системы перспективны в одностадийном окислительном аммонолизе пропана в акрилонитрил. Несмотря на большое внимание различных авторов к методам приготовления таких катализаторов, не достигнута воспроизводимость их физико-химических и каталитических свойств. В целях оптимизации технологии синтеза катализатора в работе изучено влияние способа сушки водной суспензии исходных соединений (выпариванием или распылительной сушкой) на формирование Mo1V0,3Te0,23(Nb0,12)-оксидного катализатора. Показано, что метод сушки определяет химический и фазовый состав твердых предшественников катализаторов и формирование фазового состава конечного катализатора при высокотемпературной обработке. Использование метода распылительной сушки обеспечивает требуемые физико-химические характеристики катализатора (удельную поверхность и фазовый состав), определяющие высокие активность и селективность в реакции селективного превращения пропана. Такие катализаторы содержат две кристаллические фазы – орторомбическую М1 и гексагональную М2 в оптимальном соотношении 3:1.

A successful replacement of expensive propylene with propane via the development of the catalysts for ammoxidation to acrylonitrile is an important and open challenge. To date, multicomponent oxide catalysts MomVnTekNbх are the most perspective in the ammoxidation of propane to acrylonitrile. Reproducibility of the physicochemical and catalytic characteristics is very large problem. To optimize the technology of catalyst synthesis we have studied influence of the method of the slurry drying of aqueous suspension of starting chemicals (heat evaporation or spray drying) on the formation of Mo1V0,3Te0,23(Nb0,12)-oxide catalysts. It was demonstrated that the method of the slurry drying has a pronounced effect on the chemical and phase composition of solid precursor which ultimately influences the phase formation of final Mo1V0,3Te0,23(Nb0,12)-oxide catalyst at high temperature treatment. The slurry spray drying provides required the physicochemical characteristics (specific surface and phase composition) guaranteeing the most high activity and selectivity of the catalysts in the ammoxidation of propane to acrylonitrile. The catalysts contain two main crystalline phases, orthorhombic M1 and hexagonal M2 in optimal ratio.

пропанокислительный аммонолизакрилонитрилпрекурсорMoVTeNb-оксидный катализаторpropaneammoxidationacrylonitrileprecursorMoVTeNb-oxide catalystReferencesPat. 5049692 (US) assigned to Mitsubishi chemical Co. / M. Hatano, A. Kayou. 1991.Pat. 5049692 (US) assigned to Mitsubishi chemical Co. / M. Hatano, A. Kayou. 1991.Ushikubo T., Oshima K., Kayou A. et al. // J. Catal. 1997. Vol. 169, P. 394–396.Ushikubo T., Oshima K., Kayou A. et al. // J. Catal. 1997. Vol. 169, P. 394–396.Graselly R.K., Burrington J.D., Buttrey D.J. et al. // Top. Catal. 2003. Vol. 23. P. 5–22.Graselly R.K., Burrington J.D., Buttrey D.J. et al. // Top. Catal. 2003. Vol. 23. P. 5–22.Holmberg J. , Grasselli R.K., Andersson A. // Appl. Catal. A: Gen. 2004. Vol. 270. P. 121–134.Holmberg J. , Grasselli R.K., Andersson A. // Appl. Catal. A: Gen. 2004. Vol. 270. P. 121–134.Pat. 962 253 A2 (EP) assigned to Rohm & Haas / M. Lin, L.M. Linsen 1999.Pat. 962 253 A2 (EP) assigned to Rohm & Haas / M. Lin, L.M. Linsen 1999.Botella P., Lopez-Nieto J.M., Solsona B., Martinez-Arias A. // Catalysis Letters. 2001.Vol. 74. P. 3–4.Botella P., Lopez-Nieto J.M., Solsona B., Martinez-Arias A. // Catalysis Letters. 2001.Vol. 74. P. 3–4.Watanabe H., Koyasu Y. // Appl. Catal A: Gen. 2000. Vol. 194–195 P. 479–485.Watanabe H., Koyasu Y. // Appl. Catal A: Gen. 2000. Vol. 194–195 P. 479–485.Malakhov V.V., Vasilyeva I.G. // Russ. Chem. Rev. 2008. Vol. 77, P. 350–372..Malakhov V.V., Vasilyeva I.G. // Russ. Chem. Rev. 2008. Vol. 77, P. 350–372..Evans Jr.H.T. // Acta. cryst. Sec.B 1974. Vol. 30. P. 2095.Evans Jr.H.T. // Acta. cryst. Sec.B 1974. Vol. 30. P. 2095.Botto I.L. , Cabello C.I., Thomas H.J. // Materials Chemistry and Physics 1997. Vol. 47. P.37–45Botto I.L. , Cabello C.I., Thomas H.J. // Materials Chemistry and Physics 1997. Vol. 47. P.37–45Ushikubo T., Oshima K., Kayo A., Hatano M. // Stud. Surf. Sci. Catal. 1997. Vol. 112. P. 473–480.Ushikubo T., Oshima K., Kayo A., Hatano M. // Stud. Surf. Sci. Catal. 1997. Vol. 112. P. 473–480.Garcia-Gonzalez E., Lopez-Nieto J.M., Botella P., Gonzalez-Calbet J.M. // Chem. Mater. 2002. Vol. 14. P. 4416–4421.Garcia-Gonzalez E., Lopez-Nieto J.M., Botella P., Gonzalez-Calbet J.M. // Chem. Mater. 2002. Vol. 14. P. 4416–4421.Плясова Л.М., Соловьёва Л.П., Крюкова Г.Н. и др. // Журнал структурной химии. 1991. Т. 32. С. 110–115.Плясова Л.М., Соловьёва Л.П., Крюкова Г.Н. и др. // Журнал структурной химии. 1991. Т. 32. С. 110–115.Myrayama H., Vitry D., Ueda W. et al. // Appl. Catal. A: Gen. 2007. Vol. 318. P. 137–142.Myrayama H., Vitry D., Ueda W. et al. // Appl. Catal. A: Gen. 2007. Vol. 318. P. 137–142.De Santo P. Jr., Buttrey D.J., Graselli R.K. et al. // Top. Catal. 2003. Vol. 23. P. 23–38.De Santo P. Jr., Buttrey D.J., Graselli R.K. et al. // Top. Catal. 2003. Vol. 23. P. 23–38.Popova G.Ya., Andrushkevich T.V., Chesalov Yu.A. et al. // Catalysis Today 2009. Vol. 144. P. 312–317.Popova G.Ya., Andrushkevich T.V., Chesalov Yu.A. et al. // Catalysis Today 2009. Vol. 144. P. 312–317.

The authors declare that there are no conflicts of interest present.