catalКатализ в промышленностиKataliz v promyshlennosti1816-03872413-6476LLC "KALVIS"10.18412/1816-0387-2019-1-50-58catal-584Research ArticleОТЕЧЕСТВЕННЫЕ КАТАЛИЗАТОРЫDOMESTIC CATALYSTСтруктура и стабильность Mg-HZSM-5/Al2O3 катализатора синтеза олефинов из ДМЭ: влияние термической и гидротермальной обработкиThe Structure and Stability of the Mg-HZSM-5/Al2O3 Catalyst for Synthesis of Olefins from DME: The Influence of Thermal and Hydrothermal TreatmentАфокинМ. И.AfokinM. I.ctls@kalvis.ruДавыдовИ. А.DavydovI. A.ctls@kalvis.ruГалановаЕ. Г.GalanovaE. G.ctls@kalvis.ruМагомедоваМ. В.MagomedovaM. V.ctls@kalvis.ruИнститут нефтехимического синтеза РАН им. Топчиева, МоскваРоссияTopchiev Institute of Petrochemical Synthesis, MoscowRussian Federation2019170120191915058Copyright © LLC "KALVIS", 20192019LLC "KALVIS"LLC "KALVIS"https://www.catalysis-kalvis.ru/jour/about/submissions#copyrightNoticehttps://www.catalysis-kalvis.ru/jour/article/view/584

Исследовано изменение структурных, текстурных и кислотных свойств Mg-HZSM-5/Al2O3 катализатора в результате его предварительной обработки (термической и гидротермальной) при вариации температуры и продолжительности обработки. Катализаторы охарактеризованы с применением методов РСФА, РФА, 27Al ЯМР-спектроскопии твердого тела, адсорбции азота, ИКСДО, ТПД аммиака. Исследована каталитическая активность образцов в конверсии диметилового эфира (ДМЭ) в низшие олефины. Показано, что начальная каталитическая активность Mg-содержащего цеолитного катализатора определяется величиной общей кислотности поверхности и не зависит от начального распределения силы кислотных центров, тогда как стабильность зависит от морфологических свойств.

The studies were focused on changes in the structure, texture and acid properties of the Mg-HZSM-5/Al2O3 catalyst upon its treatment at different temperatures (400 and 500 °С) and times (6 and 12 h). Physicochemical techniques such as X-ray fluorescence analysis, XPS, solid-state 27Al NMR, nitrogen adsorption, DRIFT spectroscopy, ammonia TPD were used for sample characterization. The catalytic activitites of the initial and treated samples were studied regarding conversion of dimethyl ether (DME) to lower olefins. It was shown that the initial activity of the Mg-containing zeolite catalyst was dependent of the total acidity of the surface and independent of the initial strength distribution of the acid sites, and the catalyst stability depended on the morphology.

цеолитный катализатор синтеза олефиновмодифицирование цеолита магниемгидротермальная обработкаДМЭолефиныmagnium modification of zeolitem hydrothermal treatmentDMEolefinsReferencesЭлектронный ресурс Министерства энергетики РФ. URL: https://minenergo.gov.ru/node/1215 (Дата обращения 02/07/2018).Электронный ресурс Министерства энергетики РФ. URL: https://minenergo.gov.ru/node/1215 (Дата обращения 02/07/2018).Пат. EP 2460784. 2012.Пат. EP 2460784. 2012.Пат. EP 2460784. 1999.Пат. EP 2460784. 1999.Zhang S., Zhang B., Gao Zh., Han Yi. // Ind. Eng. Chem. Res. 2010. V. 49. P. 2103.Zhang S., Zhang B., Gao Zh., Han Yi. // Ind. Eng. Chem. Res. 2010. V. 49. P. 2103.Bakare I.A., Muzara O., Sanhoob M.A., Miyake K., Hirota Y., Yamani Z.H., Nishiyama N. // Fuel. 2018. V. 211. P. 18.Bakare I.A., Muzara O., Sanhoob M.A., Miyake K., Hirota Y., Yamani Z.H., Nishiyama N. // Fuel. 2018. V. 211. P. 18.Kumar S., Sinha A.K., Hegde S.G., Sivasanker S. // J. Mol. Catal. A: Chem. 2000. V. 154. P. 115.Kumar S., Sinha A.K., Hegde S.G., Sivasanker S. // J. Mol. Catal. A: Chem. 2000. V. 154. P. 115.Kooyman P.J., Waal P., Bekkum H. // Zeolites. 1997. V. 18. P. 50.Kooyman P.J., Waal P., Bekkum H. // Zeolites. 1997. V. 18. P. 50.Han S., Shihabi D.S., Chang C.D. // J. Catal. 2000. V. 196. P. 375.Han S., Shihabi D.S., Chang C.D. // J. Catal. 2000. V. 196. P. 375.Jin L., Hu H., Wang X., Liu C. // Ind. Eng. Chem. Res. 2006. V. 45. P. 3531.Jin L., Hu H., Wang X., Liu C. // Ind. Eng. Chem. Res. 2006. V. 45. P. 3531.Bjørgen M., Joensen F., Spangsberg Holm M., Olsbye U., Lillerud K., Svelle S. // Applied Catalysis A: General. 2008. V. 345. P. 43.Bjørgen M., Joensen F., Spangsberg Holm M., Olsbye U., Lillerud K., Svelle S. // Applied Catalysis A: General. 2008. V. 345. P. 43.Пат. РФ 2021012. 1994.Пат. РФ 2021012. 1994.Пат. РФ 2445158. 2010.Пат. РФ 2445158. 2010.Хаджиев С.Н., Колесниченко Н.В. // Нефтехимия. 2011. Т. 51. № 3. С. 181.Хаджиев С.Н., Колесниченко Н.В. // Нефтехимия. 2011. Т. 51. № 3. С. 181.Rostamizadeh M., Taeb A. // Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 2015. V. 27. P. 297.Rostamizadeh M., Taeb A. // Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 2015. V. 27. P. 297.Mao D., Yang W., Xia J., Zhang B., Song Q., Chen Q. // J. Catal. 2005. V. 230. P. 140.Mao D., Yang W., Xia J., Zhang B., Song Q., Chen Q. // J. Catal. 2005. V. 230. P. 140.Bi Y., Wang Y., Chen X., Yu Z., Xu L. // Chinese Journal of Catalysis. 2014. V. 35. P. 1740.Bi Y., Wang Y., Chen X., Yu Z., Xu L. // Chinese Journal of Catalysis. 2014. V. 35. P. 1740.Chen X., Dong M., Niu X., Wang K., Chen G., Fan W., Wang J., Qin Z. // Chinese Journal of Catalysis. 2015. V. 36. P. 880.Chen X., Dong M., Niu X., Wang K., Chen G., Fan W., Wang J., Qin Z. // Chinese Journal of Catalysis. 2015. V. 36. P. 880.Магомедова М.В., Пересыпкина Е.Г., Давыдов И.А., Хаджиев С.Н. // Нефтехимия. 2017. Т. 57. № 6. С. 665.Магомедова М.В., Пересыпкина Е.Г., Давыдов И.А., Хаджиев С.Н. // Нефтехимия. 2017. Т. 57. № 6. С. 665.Mao D., Yang W., Xia J., Zhang B., Song Q., Chen Q. // J. Catal. 2005. V. 230. P. 140.Mao D., Yang W., Xia J., Zhang B., Song Q., Chen Q. // J. Catal. 2005. V. 230. P. 140.Zhang Sh., Gong Y., Zhang L., Liu Y., Dou T., Xu J., Deng F. // Fuel Processing Technology. 2015. V. 129. P. 130.Zhang Sh., Gong Y., Zhang L., Liu Y., Dou T., Xu J., Deng F. // Fuel Processing Technology. 2015. V. 129. P. 130.Maijanen A., Derouane E.G., Nagy J.B. // Appl. Surf. Sci. 1994. V. 75. P. 204.Maijanen A., Derouane E.G., Nagy J.B. // Appl. Surf. Sci. 1994. V. 75. P. 204.Jin L., Hu H., Zhu S., Ma B. // Catalysis Today. 2010. V. 149. P. 207.Jin L., Hu H., Zhu S., Ma B. // Catalysis Today. 2010. V. 149. P. 207.Слептерев А.А., Иост К.Н., Темерев В.Л., Талзи В.П., Леонтьева Н.Н., Цырульников П.Г. // Омский научный вестник. 2013. Т. 117. № 1. С. 55.Слептерев А.А., Иост К.Н., Темерев В.Л., Талзи В.П., Леонтьева Н.Н., Цырульников П.Г. // Омский научный вестник. 2013. Т. 117. № 1. С. 55.Спиридонов С.Э., Хаджиев С.Н., Яралов Н.Г., Лимова Т.В. // Кинетика и катализ. 1986. Т. 27 (1). С. 201.Спиридонов С.Э., Хаджиев С.Н., Яралов Н.Г., Лимова Т.В. // Кинетика и катализ. 1986. Т. 27 (1). С. 201.Zholobenko V.L., Kustov L.M., Borovkov V.Yu., Kazansky V.B. // Zeolites. 1988. V. 8. P. 175.Zholobenko V.L., Kustov L.M., Borovkov V.Yu., Kazansky V.B. // Zeolites. 1988. V. 8. P. 175.Loeffler E., Lohse U., Peuker Ch., Oehlmann G. // Zeolites. 1990. V. 10. P. 266.Loeffler E., Lohse U., Peuker Ch., Oehlmann G. // Zeolites. 1990. V. 10. P. 266.Жолобенко В.Л., Кустов Л.М., Исаев С.А., Казанский В.Б. // Кинетика и катализ. 1992. Т. 33 (1). С. 242.Жолобенко В.Л., Кустов Л.М., Исаев С.А., Казанский В.Б. // Кинетика и катализ. 1992. Т. 33 (1). С. 242.S. Kotrel, M.P. Rosynek, J.H. Lunsford // J. Catal. 1999. V. 182. P. 278.S. Kotrel, M.P. Rosynek, J.H. Lunsford // J. Catal. 1999. V. 182. P. 278.Almutairi S.M.T., Mezari B., Pidko E.A., Magusin P.C.M.M., Hensen E.J.M. // J. Catal. 2013. V. 307. P. 194.Almutairi S.M.T., Mezari B., Pidko E.A., Magusin P.C.M.M., Hensen E.J.M. // J. Catal. 2013. V. 307. P. 194.Fujita S., Kanai T., Oumi Y., Sano T. // Stud. Surf. Sci. Catal. 2005. V. 158. P. 191.Fujita S., Kanai T., Oumi Y., Sano T. // Stud. Surf. Sci. Catal. 2005. V. 158. P. 191.Родионов А.С., Широбокова Г.Н., Бондаренко Г.Н., Павлюк Ю.В., Колесниченко Н.В., Батова Т.И., Хиврич Е.Н., Хаджиев С.Н. // Нефтехимия. 2013. Т. 53. № 5. С. 357.Родионов А.С., Широбокова Г.Н., Бондаренко Г.Н., Павлюк Ю.В., Колесниченко Н.В., Батова Т.И., Хиврич Е.Н., Хаджиев С.Н. // Нефтехимия. 2013. Т. 53. № 5. С. 357.Ong L.H., Dömök M., Olindo R., Veen A.C., Lercher J.A. // Microporous Mesoporous Mater. 2012. V. 164. P. 9.Ong L.H., Dömök M., Olindo R., Veen A.C., Lercher J.A. // Microporous Mesoporous Mater. 2012. V. 164. P. 9.

The authors declare that there are no conflicts of interest present.