catalКатализ в промышленностиKataliz v promyshlennosti1816-03872413-6476LLC "KALVIS"10.18412/1816-0387-2021-1-2-74-85catal-750Research ArticleКАТАЛИЗ В ХИМИЧЕСКОЙ И НЕФТЕХИМИЧЕСКОЙ ПРОМЫШЛЕННОСТИCATALYSIS IN CHEMICAL AND PETROCHEMICAL INDUSTRYМоделирование процесса получения закиси азота в микроканальном реакторе: влияние параметров на температурные режимы и производительностьModeling of the nitrous oxide synthesis in a microchannel reactor: the effect of parameters on the temperature regimes and outputИгнатовА. С.IgnatovA. S.ctls@kalvis.ruВерниковскаяН. В.VernikovskayaN. V.ctls@kalvis.ruЧумаченкоВ. А.ChumachenkoV. A.ctls@kalvis.ruНосковА. С.NoskovA. S.ctls@kalvis.ruИнститут катализа им. Г.К. Борескова СО РАН, Новосибирск; Новосибирский государственный технический университетРоссияBoreskov Institute of Catalysis SB RAS, Novosibirsk; Novosibirsk State Technical UniversityRussian FederationИнститут катализа им. Г.К. Борескова СО РАН, НовосибирскРоссияBoreskov Institute of Catalysis SB RAS, NovosibirskRussian Federation20212503202111-27485Copyright © LLC "KALVIS", 20212021LLC "KALVIS"LLC "KALVIS"https://www.catalysis-kalvis.ru/jour/about/submissions#copyrightNoticehttps://www.catalysis-kalvis.ru/jour/article/view/750

Работа посвящена исследованию процесса получения закиси азота путем селективного окисления аммиака в микрореакторе (МКР), выполненном в форме металлического диска с цилиндрическими каналами, заполненными оксидным марганец-висмутовым катализатором. Представлена 3D математическая модель МКР, учитывающая аксиальный и радиальный тепло- и массоперенос, каталитические реакции и изменение в связи с этим объема реакционной смеси, теплообмен между диском и каналами, теплопроводность диска. Определены параметры, обеспечивающие максимальную производительность по закиси азота с учетом ограничений по температуре в каналах МКР. Наибольшая эффективность процесса получения закиси азота достигается при температуре наружной кромки реактора 370 °С и входной концентрации аммиака 20 об.%. Производительность единицы объема катализатора в МКР примерно в 1,5 раза выше, чем в трубчатом реакторе, а максимальная температура соответствует оптимальной, которая обеспечивает наилучшую селективность процесса по закиси азота.

The study deals with the synthesis of nitrous oxide via selective oxidation of ammonia in a microreactor (MCR), which is a metal disk with cylindrical channels filled with the manganese-bismuth oxide catalyst. The proposed 3D mathematical model of MCR takes into account axial and radial heat and mass transfer, catalytic reactions and related changes of the reaction mixture volume, heat exchange between the disk and channels, and thermal conductivity of the disk. Parameters providing the maximum output of nitrous oxide were determined with allowance for restrictions on the temperature in MCR channels. The highest efficiency of the nitrous oxide synthesis is achieved at a temperature of the outer edge of reactor 370 °С and an inlet concentration of ammonia 20 vol.%. The output per unit catalyst volume in MCR is approximately 1.5 times higher as compared to a tubular reactor; the maximum temperature corresponds to the optimal one, which provides the best selectivity of the process with respect to nitrous oxide.

математическое моделированиеокисление аммиаказакись азотамикроканальный реакторmathematical modelingoxidation of ammonianitrous oxidemicrochannel reactorReferencesSobolev V.I., Kharitonov A.S., Paukshtis Ye.A., Panov G.I. // J. Mol. Catal. 1993. V. 84. P. 117—124. https://doi.org/10.1016/0304-5102(93)80090-HSobolev V.I., Kharitonov A.S., Paukshtis Ye.A., Panov G.I. // J. Mol. Catal. 1993. V. 84. P. 117—124. https://doi.org/10.1016/0304-5102(93)80090-HИльченко Н.И. Каталитическое окисление аммиака // Успехи химии. 1976. Т. 79. Вып. 12. C. 2169—2195. https://doi.org/10.1070/RC1976v045n12ABEH002765Ильченко Н.И. Каталитическое окисление аммиака // Успехи химии. 1976. Т. 79. Вып. 12. C. 2169—2195. https://doi.org/10.1070/RC1976v045n12ABEH002765Japanese Patent 6-122505, 1994; 6-122506, 1994; 6-122507, 1994.Japanese Patent 6-122505, 1994; 6-122506, 1994; 6-122507, 1994.Ivanova A.S., Slavinskaya E.M., Mokrinskii V.V., Polukhina I.A., Tsybulya S.V., Prosvirin I.P., Bukhtiyarov V.I., Rogov V.A., Zaikovskii V.I., Noskov A.S. // J. Catal. 2004. V. 221. № 1. P. 213—224. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2003.06.001Ivanova A.S., Slavinskaya E.M., Mokrinskii V.V., Polukhina I.A., Tsybulya S.V., Prosvirin I.P., Bukhtiyarov V.I., Rogov V.A., Zaikovskii V.I., Noskov A.S. // J. Catal. 2004. V. 221. № 1. P. 213—224. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2003.06.001Иванова А.С., Славинская Е.М., Полухина И.А., Носков А.С., Мокринский В.В., Золотарский И.А. Катализатор и способ получения закиси азота. Патент РФ 2185237; опубл. 2002.Иванова А.С., Славинская Е.М., Полухина И.А., Носков А.С., Мокринский В.В., Золотарский И.А. Катализатор и способ получения закиси азота. Патент РФ 2185237; опубл. 2002.Uriarte A.K., Rodkin M.A., Gross M.J., Kharitonov A.S., Panov G.I. in: R.K. Grasselli, S.T. Oyama, A.M. Gaffney, J.E. Lyons (Eds.), Proceedings of the 3rd International Congress on Oxidation Catalysis, Elsevier, Amsterdam, Stud. Surf. Sci. Catal. 1997. V. 110. P. 857—864.Uriarte A.K., Rodkin M.A., Gross M.J., Kharitonov A.S., Panov G.I. in: R.K. Grasselli, S.T. Oyama, A.M. Gaffney, J.E. Lyons (Eds.), Proceedings of the 3rd International Congress on Oxidation Catalysis, Elsevier, Amsterdam, Stud. Surf. Sci. Catal. 1997. V. 110. P. 857—864.Panov G.I., Uriarte A.K., Rodkin M.A., Sobolev V.I. // Catal. Today. 1998. V. 41. P. 365—385.Panov G.I., Uriarte A.K., Rodkin M.A., Sobolev V.I. // Catal. Today. 1998. V. 41. P. 365—385.Noskov A.S., Zolotarsky I.A., Pokrovskaya S.A., Kashkin V.N., Slavinskaya E.M., Mokrinskii V.V., Korotkih V.N. // Chem. Eng. J. 2005. V. 107. P. 79—87. https://dx.doi.org/10.1016/j.cej.2004.12.013Noskov A.S., Zolotarsky I.A., Pokrovskaya S.A., Kashkin V.N., Slavinskaya E.M., Mokrinskii V.V., Korotkih V.N. // Chem. Eng. J. 2005. V. 107. P. 79—87. https://dx.doi.org/10.1016/j.cej.2004.12.013Noskov A.S., Zolotarsky I.A., Pokrovskaya S.A., Korotkih V.N., Slavinskaya E.M., Mokrinskii V.V., Kashkin V.N. // Chem. Eng. J. 2003. V. 91. P. 235—242. https://doi.org/10.1016/S1385-8947(02)00159-6Noskov A.S., Zolotarsky I.A., Pokrovskaya S.A., Korotkih V.N., Slavinskaya E.M., Mokrinskii V.V., Kashkin V.N. // Chem. Eng. J. 2003. V. 91. P. 235—242. https://doi.org/10.1016/S1385-8947(02)00159-6Кагырманова А.П. Оптимизация формы и размеров зерна катализатора в трубчатых реакторах с неподвижным зернистым слоем: Дис. … канд. техн. наук: 02.00.15. Новосибирск. 2009. 149 с.Кагырманова А.П. Оптимизация формы и размеров зерна катализатора в трубчатых реакторах с неподвижным зернистым слоем: Дис. … канд. техн. наук: 02.00.15. Новосибирск. 2009. 149 с.Ehrfeld W., Hessel V., Löwe H. Microreactors — New Technology for Modern Chemistry, Weinheim: Wiley—VCH, 2000, https://doi.org/10.1002/3527601953Ehrfeld W., Hessel V., Löwe H. Microreactors — New Technology for Modern Chemistry, Weinheim: Wiley—VCH, 2000, https://doi.org/10.1002/3527601953Hessel V., Hardt S., Löwe H. Chemical Micro Process Engineering — Fundamentals Modelling and Reactions, Wiley—VCH, Weinheim, 2004, https://doi.org/10.1002/3527603042Hessel V., Hardt S., Löwe H. Chemical Micro Process Engineering — Fundamentals Modelling and Reactions, Wiley—VCH, Weinheim, 2004, https://doi.org/10.1002/3527603042V. Hessel, H. Löwe, A. Müller, G. Kolb, Chemical Micro Process Engineering — Processing and Plants, Wiley—VCH, Weinheim, 2005, https://doi.org/10.1002/3527603581V. Hessel, H. Löwe, A. Müller, G. Kolb, Chemical Micro Process Engineering — Processing and Plants, Wiley—VCH, Weinheim, 2005, https://doi.org/10.1002/3527603581Gribovskii A.G., Ovchinnikova E.V., Vernikovskaya N.V., Andreev D.V., Chumachenko V.A., Makarshin L.L. // Chem. Eng. J. 2017. V. 308. P. 135—141. http://dx.doi.org/10.1016/j.cej.2016.09.058Gribovskii A.G., Ovchinnikova E.V., Vernikovskaya N.V., Andreev D.V., Chumachenko V.A., Makarshin L.L. // Chem. Eng. J. 2017. V. 308. P. 135—141. http://dx.doi.org/10.1016/j.cej.2016.09.058Игнатов А.С., Корчемкина П.Г., Верниковская Н.В., Чумаченко В.А. Процесс окисления метанола в формальдегид в микроканальном реакторе щелевого типа // Наука. Промышленность. Оборона: Труды 20-й Всероссийской научно-технической конференции, Новосибирск, 17—19 апреля 2019 г. В 4 т. Новосибирск: Изд-во НГТУ. 2019. Т. 3. С. 238—242.Игнатов А.С., Корчемкина П.Г., Верниковская Н.В., Чумаченко В.А. Процесс окисления метанола в формальдегид в микроканальном реакторе щелевого типа // Наука. Промышленность. Оборона: Труды 20-й Всероссийской научно-технической конференции, Новосибирск, 17—19 апреля 2019 г. В 4 т. Новосибирск: Изд-во НГТУ. 2019. Т. 3. С. 238—242.Rebrov E.V., de Croon M.H.J.M., Schouten J.C. // Catal. Today. 2001. V. 69. P. 183—192. https://doi.org/10.1016/S0920-5861(01)00368-6Rebrov E.V., de Croon M.H.J.M., Schouten J.C. // Catal. Today. 2001. V. 69. P. 183—192. https://doi.org/10.1016/S0920-5861(01)00368-6Slavinskaya E.M., Veniaminov S.A., Notté P., Ivanova A.S, Boronin A.I., Chesalov Yu.A., Polukhina I.A., Noskov A.S. // Journal of Catalysis. 2004. V. 222. P. 129—142. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2003.09.029Slavinskaya E.M., Veniaminov S.A., Notté P., Ivanova A.S, Boronin A.I., Chesalov Yu.A., Polukhina I.A., Noskov A.S. // Journal of Catalysis. 2004. V. 222. P. 129—142. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2003.09.029Il’chenko N.I., Golodets G.I. Catalytic Oxidation of Ammonia // J. Catal. 1975. V. 39. 57—86. https://doi.org/10.1016/0021-9517(75)90283-3Il’chenko N.I., Golodets G.I. Catalytic Oxidation of Ammonia // J. Catal. 1975. V. 39. 57—86. https://doi.org/10.1016/0021-9517(75)90283-3Vernikovskaya N.V., Ovchinnikova E.V., Chumachenko V.A., Gribovskii A.G., Makarshin L.L. Mathematical modeling of highly exothermal processes in micro-channel reactors [Electronic resource] // 23 International conference on chemical reactors (CHEMREACTOR—23): Abstr., Belgium, Ghent, 5—9 Nov. 2018.Vernikovskaya N.V., Ovchinnikova E.V., Chumachenko V.A., Gribovskii A.G., Makarshin L.L. Mathematical modeling of highly exothermal processes in micro-channel reactors [Electronic resource] // 23 International conference on chemical reactors (CHEMREACTOR—23): Abstr., Belgium, Ghent, 5—9 Nov. 2018.Ovchinnikova E.V., Vernikovskaya N.V., Gribovskii A.G., Chumachenko V.A. Multichannel microreactors for highly exothermic catalytic process: the influence of thermal conductivity of reactor material and of transport phenomena inside the channels on the process efficiency // Chemical Engineering Journal 409 (2021) 128046. https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.128046Ovchinnikova E.V., Vernikovskaya N.V., Gribovskii A.G., Chumachenko V.A. Multichannel microreactors for highly exothermic catalytic process: the influence of thermal conductivity of reactor material and of transport phenomena inside the channels on the process efficiency // Chemical Engineering Journal 409 (2021) 128046. https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.128046Аэров М.Э., Тодес О.М., Наринский Д.А. Аппараты со стационарным зернистым слоем. Л.: Химия, 1979. 176 с.Аэров М.Э., Тодес О.М., Наринский Д.А. Аппараты со стационарным зернистым слоем. Л.: Химия, 1979. 176 с.Hardt S. // Edited by Frerich J. Keil, Wiley-VCH, 2007. P. 25—75.Hardt S. // Edited by Frerich J. Keil, Wiley-VCH, 2007. P. 25—75.

The authors declare that there are no conflicts of interest present.