Впервые исследовано влияние химического состава поверхности углеродных катализаторов, приготовленных окислительной обработкой окислителями на основе углеродного материала серии «Сибунит» («Сибунит-4») на их каталитические свойства в жидкофазном окислении муравьиной кислоты пероксидом водорода. Обнаружена активность «чистых» углеродных образцов в разложении пероксида водорода и окислении им органического субстрата уменьшающаяся с увеличением количества карбоксильных и лактонных групп на поверхности углеродного катализатора. Скорости таких процессов в присутствии углеродных катализаторов ниже, чем в присутствии даже небольших количеств гомогенных ионов Fe3+. Показано, что углеродные образцы, в зависимости от соотношения количества поверхностных карбоксильных и лактонных групп и ионов Fe3+ в реакционном растворе ускоряют либо, напротив, ингибируют реакцию пероксидного окисления органического субстрата, катализируемую ионами железа. Обсуждаются возможные механизмы ускорения и ингибирования реакций пероксидного окисления углеродными катализаторами. Установленное влияние химических свойств поверхности углеродных катализаторов должно приниматься во внимание при разработке катализаторов и процессов для окислительной очистки промышленных стоков.
For the first time we studied the effect of the surface chemical composition of the carbon catalysts on the basis of carbon material series «Sibunit» («Sibunit-4»), prepared by oxidative treatment by various oxidants on their catalytic properties in liquid-phase oxidation of formic acid by hydrogen peroxide. We detect the activity of «pure» carbon samples in the decomposition of hydrogen peroxide and oxidation of organic substrates by hydrogen peroxide, which decreases with increasing number of carboxyl and lactone groups on the surface of the carbon catalyst. The rates of these processes in the presence of carbon catalysts are lower than in the presence of even small quantities of homogenous ion Fe3+. It is shown that the carbon samples, depending on the ratio of surface carboxyl and lactone groups and Fe3+ ions in the reaction solution, accelerate, or on the contrary, inhibit the reaction of peroxide oxidation of organic substrates catalyzed by iron ions. Possible mechanisms of acceleration and inhibition of peroxidation reactions of carbon catalysts are discussed. Established influence of the chemical properties of the carbon catalysts surface should be taken into account in the development of catalysts and processes for the oxidative treatment of industrial effluents.
The authors declare that there are no conflicts of interest present.