ВЛИЯНИЕ ПРИРОДЫ ОКИСНОКРЕМНИЕВЫХ СТРУКТУР НА АКТИВНОСТЬ АЛЮМОХРОМОВОГО КАТАЛИЗАТОРА В РЕАКЦИИ ДЕГИДРИРОВАНИЯ ИЗОБУТАНА
Аннотация
С помощью методов адсорбции, РФА, твердодетального ЯМР 29Si, термопрограмированной десорбции аммиака, УФ-вид- и КР-спектроскопии изучены закономерности формирования окиснокремниевых структур в составе алюмохромового катализатора дегидрирования изобутана. Установлено, что кремний в количестве 0,5–1,2 мас.% распределен на поверхности катализатора в виде структур Si(OSi)4. С увеличением его содержания до 2,2–3,6 мас.% помимо Si(OSi)4 на поверхности присутствуют структурные элементы Si(OSi)3(O–). Формирование окиснокремниевых структур на поверхности катализатора обусловливает возрастание концентрации ионов Cr(III) и уменьшение поверхностной кислотности, увеличивается активность и селективность катализаторов в реакции дегидрирования изобутана.
Об авторах
Г. Э. Бекмухамедов
Казанский (Приволжский) федеральный университет
Россия
Россия
инженер Казанского (Приволжского) федерального университета. Тел./факс: +7 (843) 231-53-46
С. Р. Егорова
Казанский (Приволжский) федеральный университет
Россия
Россия
канд. хим. наук, доцент того же университета. Тел./факс тот же
А. А. Ламберов
Казанский (Приволжский) федеральный университет
Россия
Россия
д-р техн. наук, проф. того же университета. Тел./факс тот же.
Список литературы
1. Korhonen S., Airaksinen S. et al. // Applied Catalysis A. 2007. № 333. Р. 30.
2. Cabrera F., Ardissone D. et al. // Catalysis Today. 2008. Vol. 133—135. P. 800.
3. Khatib S.J., Fierro J.L.G. et al. // Top Catalysis 2009. Vol. 52. P. 1459.
4. Патент 2200143 РФ. Катализатор для дегидрирования углеводородов и способ его получения. Борисова Т.В., Качкин А.В., Макаренко М.Г., Мельникова О.М., Сотников В.В. Дата поступления заявки 28.09.2001. Опубл. 10.03.2003.
5. Патент 2148430 РФ. Катализатор для дегидрирования парафиновых углеводородов и способ его получения. Борисова Т.В., Качкин А.В., Макаренко М.Г., Мельникова О.М., Сотников В.В. Дата поступления заявки 28.09.1999. Опубл. 10.05.2000.
6. Патент 2156233 РФ. Способ получения олефиновых углеводородов. Котельников Г.Р., Беспалов В.П., Титов В.И. Дата поступления заявки 04.08.1999. Опубл. 20.09.2000.
7. Патент 2127242 РФ. Способ получения олефиновых углеводородов. Йецци Р., Бартолини А., Буономо Ф. Дата поступления заявки 29.07.1997. Опубл. 10.03.1999.
8. Патент 2287366 РФ. Катализатор для дегидрирования углеводородов и способ его получения. Борисова Т.В., Качкин А.В., Макаренко М.Г. Дата поступления заявки 28.09.1999. Опубл. 20.11.2006.
9. Патент 2167709 РФ. Катализатор для дегидрирования парафиновых углеводородов. Котельников Г.Р., Титов В.И., Золотовский Б.П., Беспалов В.П., Буянов Р.А. Дата поступления заявки 21.02.00. Опубл. 27.05.01.
10. Патент 2176157 РФ. Катализатор для дегидрирования парафиновых углеводородов. Котельников Г.Р., Титов В.И., Лаврова Л.А. Дата поступления заявки 04.12.00. Опубл: 27.11.01.
11. Патент 2160634 РФ. Катализатор для дегидрирования парафиновых углеводородов. Котельников Г.Р., Беспалов В.П., Титов В.И., Золотовский Б.П. Дата поступления заявки 04.08.1999. Опубл. 20.12.2000.
12. Патент 97113451 РФ. Способ получения олефиновых углеводородов. Йецци Р., Бартолини А., Буономо Ф.O, Котельников Г.Р., Беспалов В.П. Дата поступления заявки 29.07.1997. Опубл. 27.04.1999.
13. Патент 677194 СССР. Способ приготовления алюмохромового катализатора. Котельников Г.Р., Патанов В.А., Шипиков И.А., Сироткин Б.В., Михайлов Р.К., Бушин А.М., Кирнос Я.Я., Степанов Г.А., Телятников Г.В., Троицкий А.П., Мытников А.В. Дата поступления заявки 30.11.1970. Опубл. 10.04.2001.
14. Патент 637578 ЕР. Process for preparing light olefins by dehydrogetion of the corresponding paraffins. Iezzi R., Bartolini A., Buonomo F. Дата поступления заявки 13.11.1993. Опубл. 08.02.1995.
15. Патент 7010350 Японии. Способ получения катализатора процесса дегидрирования. Дата поступления заявки 17.06.1985. Опубл. 08.02.1995.
16. Патент 4746643 США. Method for the preparation of a catalyst for the dehydrogenation of C3—C5 paraffins. Buonomo F., Jezzi R., Notari B., Kotelnikov G., Michailov K., Patanov V. Дата поступления заявки 16.06.1986. Опубл. 24.05.1988.
17. Патент 6362385 США. Process for obtaining light olefins by the dehydrogenation of the corresponding paraffins. Iezzi R., Bartolini A., Buonomo F., Kotelnikov G., Bespalov V. Дата поступления заявки 23.07.1998. Опубл. 26.03.2002.
18. Егорова С.Р., Катаев А.Н. и др. // Катализ в промышленности. 2009. № 6. С. 48.
19. Ющенко В.В. // Журнал физической химии. 1997. Т. 71. № 4. С. 628.
20. Cavani F., Koutyrev M. et al. // Journal of Catalysis. 1996. № 158. Р. 236.
21. Hideyuki Oka, Hiroshi Ohki // Analytical sciences. 2010. Vol. 26. P. 411.
22. Satoshi Satо, Toshiaki Sodesawa et al. // Journal of Molecular Catalysis. 1991. Vol. 66. P.
23. Lippmaa Е., Magi М. et al. // Journal of American Chemical Society. 1981. Vol. 103. P. 4992.
24. Lindblad M., Root A. // Preparation of Catalysts. 1998. Vol. VII. P. 817.
25. McMillan M., Brinen J.S. et al. // Colloids and Surfaces. 1989. № 38. Р. 133.
26. Engelhardt G., Michel D. High resolution solid-state NMR of silicates and zeolites. Chichester: John Wiley. P. 485.
27. Iengo P., Di Serio M. et al. // Applied Catalysis A: General. 1998. № 170. P. 225.
28. Finocchio Е., Busca G. et al. // Catalysis Today. 1997. № 33. Р. 335.
29. Паукштис Е.А. Инфракрасная спектроскопия в гетерогенном кислотно-основном катализе. Новоси-
30. бирск.: Наука, 1992. 255 с.
31. Свиридов Д.Т., Свиридова Р.К., Смирнов Ю.Ф. Оптические спектры ионов переходных металлов. М.: Наука, 1976. 266 с.
32. Weckhuysen B.M., Wachs I.E. et. al. // Chem. Rev. 1996. № 96. Р. 3327.
33. Zaki M.I., Fouad N.E. et al. // Applied Catalysis. 1986. № 21. Р. 359.
34. Weckhuysen B.M., Verberckmoes An.A. et al. // Journal of Catalysis. 1997. № 166. Р. 160.
35. Mentasty L.R., Gorriz O.F. et al. // Ind. Eng. Chem. Res. 1999. № 38. Р. 396.
36. Mougin J., Le Bihan T. et al. // Journal of Physics and Chemistry of Solids. 2001. № 62. Р. 553.
37. Стайлз Э.Б. Носители и нанесенные катализаторы. Теория и практика. Пер. с англ. М.: Химия. 1991.
38. с.
39. Weckhuysen B.M., Schoofs B., Schoonheydt R.A. // Journal of the Chemical Society, Faraday Transactions. 1997. № 93(11). P. 2117.
40. Weckhuysen B.M., Verberckmoes A.A. et al. // Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. 2000. № 151. Р. 115.
41. Airaksinen S.M.K., Krause A.O.I. et.al. // Physical Chemistry Chemical Physics. 2003. Vol. 5. P. 4371.
42. Grunert W., Saffert W. et al. // Journal of Catalysis. 1986. Vol. 99. P. 149.
43. Hakuli A., Kytökivi A. et al. // Journal of Catalysis. 1996. Vol. 161. P. 393.
44. Hakuli A., Kytökivi A. et al. // Applied Catalysis A: General. 2000. Vol. 190. P. 219.
45. Hakuli A., Harlin M.E. et al. // Journal of Catalysis. 1999. Vol. 184. P. 349.
46. De Rossi, S., Casaletto et. al. // Applied Catalysis A: General. 1998. P. 167. P. 257.
47. Puurunen R.L., Weckhuysen B.M. et.al. // Journal of Catalysis. 2002. Vol. 210. P. 418.
48. Carra S., Ugo R., Zanderighi L. // Inorganica Chimica Acta Reviews. 1969. Vol. 3. P. 55.
49. Puurunen R.L., Airaksinen S.M.K., Krause A.O.I. // Journal of Catalysis. 2003. Vol. 213. P. 281.
50. Петров И.Я., Трясунов Б.Г. // Журнал неорганической химии. 1996. Т. 35. № 5. С. 1347
51. Rombi E., Cutrufello M.G. et al. // Applied Catalysis A: General. 2003. № 251. P. 255.
52. Буянов Р.А. Закоксование катализаторов. Новосибирск: Наука. 1983. 208 с.
Рецензия
Для цитирования:
Бекмухамедов Г.Э., Егорова С.Р., Ламберов А.А. ВЛИЯНИЕ ПРИРОДЫ ОКИСНОКРЕМНИЕВЫХ СТРУКТУР НА АКТИВНОСТЬ АЛЮМОХРОМОВОГО КАТАЛИЗАТОРА В РЕАКЦИИ ДЕГИДРИРОВАНИЯ ИЗОБУТАНА. Катализ в промышленности. 2013;(6):41-51.
For citation:
Bekmuhamedov G.E., Egorova S.R., Lamberov A.A. Influence of silicon oxide structures on the activity of alumino-chrome catalyst in the dehydrogenation of isobutane. Kataliz v promyshlennosti. 2013;(6):41-51. (In Russ.)
Просмотров: 560
Послать статью по эл. почте 