ВЛИЯНИЕ ХИМИЧЕСКОГО СОСТАВА И МЕТОДА ПРИГОТОВЛЕНИЯ НА ФИЗИКО-ХИМИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА СИСТЕМЫ NiO/B2O3–Al2O3 И ЕЕ КАТАЛИТИЧЕСКУЮ АКТИВНОСТЬ В ПРОЦЕССЕ ОЛИГОМЕРИЗАЦИИ ЭТИЛЕНА

Проведено исследование влияния химического состава носителя, содержания и способа закрепления никеля на физико-химические и каталитические свойства системы NiO/B2O3–Al2O3. Содержание оксида бора в носителе варьировалось от 2 до 30 мас.%, а содержание никеля от 0,59 до 3,18 мас.%. Для изучения образцов катализаторов применяли рентгенофазовый анализ, термопрограммируемую десорбцию аммиака, ИК-спектроскопию, в том числе адсорбированного CO, а также электронную спектроскопию диффузного отражения. Испытания катализаторов в процессе олигомеризации этилена проводили в проточ ном реакторе с неподвижным слоем катализатора при температуре 200 °С, давлении 1 МПа и массовой скорости подачи этилена 0,5 ч–1. В качестве сырья использовали газовую смесь этилена с метаном с содержанием этилена 30 мас.%. Сделано предположение, что активность системы NiO/B2O3–Al2O3 в процессе олигомеризации этилена связана с формированием на ее поверхности катионов Ni2+ октаэдрической конфигурации, окруженных боратными анионами. Наиболее активные катализаторы содержат 2–3 мас. % Ni и 10–20 мас. % B2O3 в составе носителя. Метод приготовления (адсорбционное закрепление или пропитка) мало влияет на состояние никеля в образцах системы NiO/B2O3–Al2O3 и их каталитические свойства. В сравнении с известными полученные катализаторы отличаются простотой приготовления, доступностью и низкой стоимостью исходных материалов.

1. Gattis S.C., Peterson E.R., Johnson M.M. // The ÉCLAIRS Process for Converting Natural Gas to Hydrocarbon Liquids. SYNFUELS International Inc. 2004. Hall K.R. // Catal. Today. 2005. Vol. 106. P. 243.

2. Lallemand M., Rusu O.A., Dumitriu E., Finiels A., Fajula F., Hulea V. // Zeolites and Related Materials: Trends, Targets and Challenges. 2008. Vol. 174. P. 1139.

3. Lallemand M., Finiels A., Fajula F., Hulea V. // Appl. Catal. A. 2006. Vol. 301. P. 196.

4. Sohn J.R., Park W.Ch., Kim H.W. // J. Catal. 2002. Vol. 209. P. 69.

5. Zhang Q, Kantcheva M., Dalla Lana I.G. // Ind. Eng. Chem. Res. 1997. Vol. 36. P. 3433.

6. Sohn J.R., Cho E.S. // Appl. Catal. A. 2005. Vol. 282. P. 147.

7. Davydov A.A., Kantcheva M., Chepotko M.L. // Catal. Lett. 2002. Vol. 83. № 1—2. P. 97.

8. Лавренов А.В., Булучевский Е.А., Моисеенко М.А., Дроздов В.А., Арбузов А.Б., Гуляева Т.И., Лихолобов В.А., Дуплякин В.К. // Кинетика и катализ. 2010. Т. 51. № 3. С. 423.

9. Карпова Т.Р., Булучевский Е.А., Лавренов А.В. Леонтьева Н.Н., Тренихин М.В., Гуляева Т.И., Талзи В.П. //

10. Химия в интересах устойчивого развития. 2013. Т. 21. № 1. С. 61.

11. Кулько Е.В., Иванова А.С., Буднева А.А., Паукштис Е.А. // Кинетика и катализ. 2005. Т. 46. № 1. С. 141.

12. Sibeijn M., Vanveen J.A.R., Bliek A. // J. Catal. 1994. Vol. 145. P. 416.

13. Давыдов А.А. ИК-спектроскопия в химии поверхности окислов. Новосибирск: Наука, 1984. 246 с.

14. Priecel P., Kubička D., Čapek L., Bastl Z., Ryšánek P. // Appl. Catal. A. 2011. Vol. 397. P. 127.

15. Torres-Mancera P., Ramirez J., Cuevas R., Gutierrez-Alejandre A., Murrieta F., Luna R. // Catal. Today. 2005.

16. Vol. 107—108. P. 551.

17. Воробьев В.Н., Агзамходжаева Д.Р., Микита В.П., Абидова М.Ф. // Кинетика и катализ. 1984. Т. 25. № 1.

18. С. 190.