РАЗРАБОТКА СПОСОБА СИНТЕЗА НАНЕСЕННЫХ КАТАЛИЗАТОРОВ ДЛЯ ОКИСЛЕНИЯ МОНООКСИДА УГЛЕРОДА С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ГИДРОЗОЛЕЙ CeO2–ZrO2

Предложен способ синтеза нанесенных катализаторов CeO2–ZrO2/Al2O3 и CuO/CeO2–ZrO2/Al2O3, основанный на использовании золей – устойчивых дисперсий наночастиц. Исследовано влияние вязкости золей и концентрации дисперсной фазы на время пропитки и количество нанесенного активного компонента. Приготовлены образцы нанесенных катализаторов пропиткой носителя (α-Al2O3) гидрозолями CeO2–ZrO2 и CuO. В образцах варьировалось мольное отношение CeO2/ZrO2 (9/1, 4/1, 1/1, 1/4) и содержание активного компонента на носителе (0,7–3,0 мас.%). CuO вводился в количестве 0,25 мас.%. Охарактеризование образцов выполнялось методами элементного анализа, РФА, ТГА, СЭМ, низкотемпературной адсорбции азота. Проведено испытание синтезированных катализаторов в реакции окисления СО на установке проточного типа в интервале температур 20–450 °С при атмосферном давлении и объемной скорости 7200 ч–1 на газовой смеси состава (об.%.): СО – 4,1; О2 – 9,6; N2 – 86,3. Показано, что полученные образцы проявляют каталитическую активность в интервале температур 150–400 °С, полное окисление СО в условиях проведения реакции достигается при содержании активного компонента 1 мас.%. Введение оксида меди в состав катализатора снижает температуру полного окисления на 200 °С. Многокомпонентный катализатор CuO/CeO2–ZrO2/Al2O3, полученный золь-гель методом, проявляет активность, сопоставимую с активностью катализаторов на основе металлов платиновой группы. Результаты данной работы могут служить основой для технологии нанесенных катализаторов с использованием золей оксидов различных металлов.

1. Крылов О.В. Гетерогенный катализ. М.: ИКЦ «Академкнига», 2004.

2. Trovarelli A. // Catal. Review. 1996. Vol. 38. № 4. P. 439.

3. Гусев А.И. Наноматериалы, наноструктуры, нанотехнологии. М.: Физматлит, 2007.

4. Гаврилова Н.Н, Жилина О.В., Назаров В.В. // Журн. прикл. химии. 2007. Т. 80. № 9. С. 1468.

5. Крылова А.В., Михайличенко А.И. // Хим. технология. 2000. № 9. С. 2–16.

6. Wang J.A,. Valenzuela M.A Castillo S., Salmones J., Moran-Pineda M. // J. of Sol-Gel Sci. and Tech. 2003. c. 26. P. 879–882.

7. Thammachart M., Meeyoo V., Riskomboon T., Osuwan S. // Cat. Today. 2001. Vol. 68. P. 53.

8. Roh Hyun-Seog, Potdar H.S., Jun Ki-Won, Sang Yun Han, Jae-Woo Kim // Catalysis Letters. 2004. Vol. 93, P. 203–207.

9. Яровая О.В. Дис. … канд. хим. наук. М.: РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2007.

10. Гаврилова Н.Н. Дис. … канд. хим. наук. М.: РХТУ им. Д.И. Менделеева, 2009.

11. Дзисько В.А. Основы методов приготовления катализаторов. Новосибирск: Наука, 1983.

12. Killbourn B.T. Cerium: a guide to its role in chemical technology. N.-Y.: Molycorp, 1992.

13. Fornasiero P., Balducci G., Di Monte R., Kaspar J., Sergo V., Gubitossa G., Ferrero A., Graziani M. // J. Catal.

14. Vol. 164. № 1. P. 173.

15. Trovarelli А., de Leitenburg C., Boaro M., Dolcetti G. //Catal. Today 1999. Vol. 50. № 2. P. 353.

16. Rao G.R., Mishra B.G. // Bulletin of the Catalysis Society of India. 2003. Vol. 2. P. 122.

17. Liotta L.F., Pantaleo G., Macaluso A., Marci G., Gialanella S., Deganello G. // J. Sol-gel Sci. and Tech. 2003. Vol. 28. P. 119.

18. Izu N., Kishimoto H., Omata T., Ono K., Otsuka–Yao–Matsuo S. // Sci. and Tech. of Adv. Mat. 2001. Vol. 2. P. 397.

19. Чоркендорф И., Наймантсведрайт Х. Современный катализ и химическая кинетика. М: Интеллект, 2010.

20. Trovarelli А., Boaro M., Rocchini E., de Leitenburg C., Dolcetti G. // J. Alloys and Compounds. 2001. Vol. 323– 324. P. 584.

21. Deshmukh S.S., Zhang M., Kovalchuk V.I., d’Hri J.L. //App. Catal. B. 2003. Vol. 45. P. 135.

22. Iglesias Juez A., Martines Arias A., Fernandez Garcia M. // J. Catal. 2004. Vol. 221. P. 148.

23. Wang J.A., Chen L.F., Valenzuela M.A., Moutoya A., Salmones J., Pas Del Angel // Appl. Surf. Sci. 2004. Vol. 230. P. 34.

24. Cao J.–L., Wang Y., Zhang T.–Y., Wu S.–H., Yuan Z.–Y. //Apl. Catal. B. 2008. Vol. 78. P. 120.

25. Moreno М., Bergamini L., Baronetti G.T., Laborde M.A., Marino F.J. // Int. J. of hydrogen energy. 2010. Vol. 25. P. 5918–5924.

26. Ильичев А.Н., Фирсова А.А., Корчак В.Н. // Кинетика и катализ. 2006. Т. 47. № 4. С. 602–609.