Пиролиз метана на оксидных катализаторах, нанесенных на резистивные носители фехраль и карборунд

В реакции пиролиза метана в ацетилен исследованы нанесенные катализаторы на резистивных носителях: на термостабильном металлическом сплаве – фехрале (FeCrAl), и на карборунде (карбиде кремния SiC). Для нанесения на карборунд в качестве активных компонентов были выбраны оксиды, соответствующие присутствующим на поверхности термообработанного фехралевого сплава: оксиды железа, хрома и алюминия, а также оксиды циркония и кремния. Нанесение оксидов на карборунд приводит к увеличению конверсии метана по сравнению с исходным карборундом. Максимальная селективность по ацетилену получена при использовании катализаторов ZrO₂/SiC и Al₂O₃/SiC. Нанесение этих же оксидов на фехраль, наоборот, приводит к снижению активности и селективности по ацетилену по сравнению с исходным термообработанным фехралем. С другой стороны, нанесение оксидов на фехраль приводит к увеличению температурного интервала работы катализатора и его стабильности во времени. В случае карборунда нанесение оксидов не влияет на эти характеристики. Исследование исходных носителей – фехраля и карборунда – и носителей с нанесенными оксидами металлов показало, что высокая селективность по ацетилену коррелирует с образованием на поверхности катализатора углеродных волокон. При этом образование этих волокон происходит преимущественно на поверхности оксидов алюминия, циркония и кремния.

1. Арутюнов В.С., Магомедов Р.Н. // Успехи химии. 2012. Т. 81. № 9. C. 790.

2. Синев. М.Ю. Дис. … д-ра хим. наук / М.: Институт химической физики РАН, 2011.

3. Holmen A. //Catal. Today. 2009. V. 142. P. 2.

4. Sun Qi., TangYo., Gavalas G.R. // Energy & Fuels. 2000. № 14. Р. 490.

5. Quah E.B.H., Li C.-Z. // Appl. Catal. A: General. 2003. V. 250. P. 83.

6. Quah E.B.H., Mathews J.F., Li C.-Z. // J. Catalysis. 2001. V. 197. № 2. P. 315.

7. Quah E.B.H., Li C.-Z. // Appl. Catal. A: General. 2004. V. 258. P. 63.

8. Секине И., Фуджимото К. // Кинетика и катализ. 1999. № 3. С. 327.

9. Борисов В.А., Сигаева С.С., Цырульников П.Г., Тренихин М.В., Леонтьева Н.Н., Слептерев А.А., Кан В.Е., Бирюков М.Ю. // Кинетика и катализ. 2014. Т. 55. № 3. С. 334.

10. Донской А.В., Куляшов С.М. Электротермия. М.; Л.: Госэнергоиздат, 1961. С. 311.

11. Сигаева С.С., Цырульников П.Г., Шляпин Д.А., Дорофеева Т.С., Войтенко Н.Н., Вершинин В.И., Давлеткильдеев Н.А., Кузнецов Г.Б., Канашенко С.Л. // Журнал прикладной химии. 2009. Т. 82. № 2. С. 313.

12. Сигаева С.С., Лихолобов В.А., Цырульников П.Г. // Кинетика и катализ. 2013. Т. 54. № 2. С. 208.