Получение сульфата гидроксиламина гидрированием NO на катализаторах Pt/графит: I. Физико-химическое состояние частиц платины и поверхности носителя в катализаторах

Методами СЭМ, ПЭМ, РФА, РФЭС и хемосорбции СО изучено физико-химическое состояние нанесенной платины и поверхности носителя для ряда промышленных катализаторов 0,5 мас.%Pt/графит (свежеприготовленных, отработавших в процессе синтеза сульфата гидроксиламина гидрированием NO в серной кислоте, а также регенерированных образцов). Показано, что в ходе эксплуатации катализатора происходит агломерация частиц платины, а его регенерация приводит к увеличению дисперсности нанесенного металла. Вопреки общепринятому мнению, что при синтезе или регенерации таких катализаторов поверхность платины модифицируется серой, доказательств этому методом РФЭС не найдено. Впервые получены данные, которые свидетельствуют, что за модификацию адсорбционных свойств частиц платины в отношении СО ответственны поверхностные азотсодержащие группы графита, образующиеся в ходе приготовления катализатора. Последнее, возможно, является одним из факторов, затрагивающим ее каталитические свойства в гидрировании NO.

1. US Patent 2628889, 1953.

2. US Patent 3060133, 1962.

3. US Patent 3406011, 1968.

4. US Patent 4062927, 1977.

5. US Patent 4048291, 1977.

6. US Patent 4477424, 1984.

7. US Patent 4889704, 1989.

8. US Patent 4895711, 1990.

9. US Patent 4992252, 1991.

10. US Patent 5236685, 1993.

11. US Patent 5554353, 1996.

12. US Patent 5560895, 1996.

13. US Patent 5817592, 1998.

14. US Patent 6083468, 2000.

15. US Patent 7037478, 2006.

16. Саводник Н.Н., Кулькова Н.В., Дохолов Д.М., Лопатин В.Л., Темкин М.И. // Кинетика и катализ. 1972. № 13. С. 1520—1526.

17. Лопатин В.Л., Кулькова Н.В., Темкин М.И. // Кинетика и катализ. 1982. Т. 23. № 4 С. 863—867.

18. Polizzi S., Benedetti A., Fagherazzi G., Goatin C., Strozzi R., Talamini G., Toniolo L. // J. Catal. 1987. V. 106. P. 494—499.

19. Tauszik G.R., Crocetta P. // Appl. Catal. 1985. V. 17. P. 1—21.

20. Апельбаум А.Л., Лопатин В.Л., Кулькова Н.В., Темкин М.И. // Кинетика и катализ. 1983. Т. 24. № 5. С. 1111—1114.

21. Апельбаум А.Л., Лопатин В.Л., Кулькова Н.В., Темкин М.И. // Кинетика и катализ. 1983. Т. 24. № 6. С. 1391—1395.

22. Polizzi S., Benedetti A., Fagherazzi G., Franceschin S., Goatin C., Talamini G., Toniolo L. // J. Catal. 1987. V. 106. P. 483—493.

23. Кулькова Н.В, Саводник Н.Н., Дохлов Д.М., Фурман М.С., Темкин М.И. // Кинетика и катализ. 1969. Т. 10. № 3. C. 686—687.

24. US Patent 5496789, 1996.

25. US Patent 5155081, 1992.

26. US Patent 3996165, 1976.

27. US Patent 5120699, 1992.

28. US Patent 3663166, 1971.

29. Пат. РФ 2374172; опубл. 2009.

30. Freel J. // J. Catal. 1972. V. 25. P. 149—160.

31. Нефедов В.И. Рентгеноэлектронная спектроскопия химических соединений. Справочник. М.: Химия, 1984. 256 с.

32. Ratnasamy P., Leonard A.J., Rodrique L., Fripiat J.J. // J. Catal. 1973. V. 29. P. 374—384.

33. Papirer E., Lacroix R., Donnet J.-B., Nansé G., Fioux Ph. // Carbon. 1995. V. 33. P. 63—72.

34. Холодович А.Н. Изучение природы взаимодействия H2PtCl6 с поверхностью углеродных носителей и его влияния на формирование адсорбционных катализаторов Pt/C: Дис. … канд. хим. наук. Новосибирск: ИК СО РАН, 2008. 131 с.

35. Jansen R.J.J., van Bekkum H. // Carbon. 1995. V. 33. P. 1021—1027.

36. Burg Ph., Fydrych P., Cagniant D., Nansé G., Bimer J., Jankowska A. // Carbon. 2002. V. 40. P. 1521—1531.

37. Pels J.R., Kapteijn F., Moulijn J.A., Zhu Q., Thomas K.M. // Carbon. 1995. V. 33. P. 1641—1653.

38. Bulushev D.A., Zacharska M., Lisitsyn A.S., Podyacheva O.Yu., Hage F.S., Ramasse Q.M., Bangert U., Bulusheva L.G. // ACS Catal. 2016. V. 6. P. 3442—3451.