Каталитический синтез триэтаноламина в микроканальном реакторе

Проведены экспериментальные исследования процесса оксиэтилирования аммиака в проточном микроканальном реакторе в широком интервале температур (70–180 °C) и времен контакта (0,47–3,3 мин). Основными продуктами реакции между этиленоксидом (ЭО) и аммиаком являются моноэтаноламин (МЭА), диэтаноламин (ДЭА) и целевой триэтаноламин (ТЭА). Показано, что конверсия ЭО возрастает с увеличением времени контакта τ, и при τ = 3,3 мин конверсия ЭО составляет 90 %. Наибольшая селективность по МЭА и ДЭА наблюдается при температуре 70 °C и τ = 3,3 мин. Высокая селективность по ТЭА (84 %) достигается при малых значениях τ (0,47 мин) и максимальной температуре (180 °C). Выход ТЭА повышается с увеличением температуры и времени контакта, достигая 62 % при τ = 3,3 мин и температурах 155–180 °C. Математическое моделирование процесса оксиэтилирования аммиака позволило рассчитать кинетические константы отдельных стадий. Выявлены отличия полученных кинетических параметров от литературных данных, что, по-видимому, связано с использованием микроканального реактора, обеспечивающего в отличие от традиционных объемных реакторов для синтеза триэтаноламина высокие значения тепло- и массопереноса.

1. Young Jay A. // J. Chem. Educ. 2004. Vol. 81. № 1. P. 24.

2. Tsuneki H., Moriya A. // Chem. Eng. J. 2009. Vol. 149. № 1/3. P. 363-369.

3. Zahedi G., Amraei S., Biglari M. // Korean J. Chem. Eng. 2009. Vol. 26. № 6. P. 1504-1511.

4. Tsuneki H., Kirishiki M., Oku T. // Bull. Chem. Soc. Jap. 2007. Vol. 80. № 6. P. 1075-1090.

5. Tsuneki H. // Catal. Surv. Asia. 2010. Vol. 14. № 3/4. P. 116-123.

6. Ruming F., Deju W., Zhongneng L., Zaiku X. // Catal. Commun. 2010. Vol. 11. № 15. P. 1220-1223.

7. Andreev D.V., Makarshin L.L., Gribovskii A.G. et al. // Chem. Eng. J. 2015. V. 259. P. 252-256.

8. Lin Fu-Lan, Xiong Dong-Sheng // Chin. J. Spectrosc. Lab. 2003. Vol. 20. № 6. P. 884-887.

9. Baerns M., Hofmann H., Renken A. Chemische Reaktionstechnik, in: M. Baerns, F. Fetting, H. Hofmann, W. Keim, U. Onken (Eds.), Lehrbuch der Technischen Chemie, vol. Bd. 1, third ed., Georg Thieme Verlag, Stuttgart, New York, 1999, 444 pp.

10. Horny C., Kiwi-Minsker L., Renken A. // Chem. Eng. J. 2004. Vol. 101 P. 3-9.

11. Karim A., Bravo J., Datye A. // Applied Catalysis A: General. 2005. Vol. 282, № 1-2. P. 101-109.

12. Bellos G.D., Papayannakos N.G. // Catal. Today. 2003. Vol. 79—80. P. 349-355.

13. Andreev D.V., Sergeev E.E., Gribovskii A.G., Makarshin L.L., Prikhod'ko S.A., Adonin N.Yu., Pai Z.P., Parmon V.N. // Chem. Eng. J. 2017. Vol. 330. P. 899-905.

14. Ермакова А. Макрокинетические модели сложных реакций. Промышленный катализ в лекциях / Под ред. А.С. Носкова. М.: Калвис, 2006. № 4. С. 67—114.

15. Hatta M., Ito T., Miki M. and Okabe T. // Yukagaku (Journal of Japan oil Chemists’ Society), 1966, Vol. 15, P. 215-220.

16. Longuet C., Coq B., Durand R. et al. // J. Molecul. Catal. A: Chem. 2005. Vol. 234. № 1/2. P. 59-62.

17. Zahedi H., Amraei S., Biglari M. // Korean J. Chem. Eng. 2009. Vol. 26. № 6. P. 1504-1511.

18. McMillan T. // SRI International. 1991. Vol. 193(6), P. 1-46.