Оптимизация свойств алюмооксидного носителя катализаторов гидроочистки путем введения бора и серы на стадии получения псевдобемита гидротермальной обработкой продукта быстрой термической обработки гиббсита

Рассмотрена проблема оптимизации текстурных характеристик и химического состава алюмооксидного носителя катализатора гидроочистки вакуумного газойля, синтез которого основан на современной экологически безопасной технологии быстрой термической обработки гиббсита. Разработаны подходы к увеличению удельной площади поверхности за счет введения на стадии синтеза псевдобемита с игольчатым типом частиц неорганических добавок, включающих в себя бор или серу. Установлено, что введение таких модификаторов позволяет повысить S_BET на 50–100 м²/г по сравнению с максимальными значениями, которые можно достичь за счет изменения стандартных параметров процесса гидротермальной обработки. Показано, что введение бора на стадии синтеза псевдобемита приводит к увеличению в два и более раз каталитической активности CoNiMoP-катализатора в реакциях гидрообессеривания и гидродеазотирования вакуумного газойля по сравнению с аналогичным катализатором, но отличающимся тем, что бор в его состав введен через пропиточный раствор.

1. Vosoughi V., Dalai A.K., Abatzoglou N., et al. Performances of promoted cobalt catalysts supported on mesoporous alumina for Fischer-Tropsch synthesis // Appl. Catal. A Gen. 2017. Vol. 547. P. 155-163.

2. Sircar S., Rao M.B., Golden T.C. Chapter 2.12 Drying of gases and liquids by activated alumina // Adsorption on New and Modified Inorganic Sorbents / ed. Dąbrowski A. Elsevier, 1996. Vol. 99, № Supplement C. P. 629-646.

3. Banzaraktsaeva S.P., Ovchinnikova E.V, Isupova L.A., et al. Catalytic dehydration of ethanol into ethylene in a tubular reactor of the pilot installation on alumina catalysts with varied grain size // Russ. J. Appl. Chem. 2017. Vol. 90, № 2. P. 169-178.

4. Ivanova A.S. Aluminum oxide and systems based on it: Properties and applications // Kinet. Catal. 2012. Vol. 53, № 4. P. 425-439.

5. Catalyst Supports and Supported Catalysts: Theoretical and Applied Concepts / ed. Stiles A.B. Boston : Butterworths, 1987. 270 p.

6. Digne M., Sautet P., Raybaud P., et al. Structure and stability of aluminum hydroxides: A theoretical study // J. Phys. Chem. B. 2002. Vol. 106, № 20. P. 5155-5162.

7. Hochepied J.F., Nortier P. Influence of precipitation conditions (pH and temperature) on the morphology and porosity of boehmite particles // Powder Technol. 2002. Vol. 128, № 2-3. P. 268-275.

8. Yoldas B.E. Hydrolysis of aluminium alkoxides and bayerite conversion // J. Appl. Chem. Biotechnol. 2007. Vol. 23, № 11. P. 803-809.

9. Mishra D., Anand S., Panda R.K., et al. Hydrothermal preparation and characterization of boehmites // Mater. Lett. 2000. Vol. 42, № 1. P. 38-45.

10. Egorova S.R., Mukhamed’yarova A.N., Kurbangaleeva A.Z., et al. Formation of closed mesopores in boehmite during the phase transformation of gibbsite under hydrothermal conditions // React. Kinet. Mech. Catal. 2018. Vol. 125, № 2. P. 873-885.

11. Isupova L.A., Tanashev Y.Y.Y., Kharina I.V., et al. Physicochemical properties of TseflarTM-treated gibbsite and its reactivity in the rehydration process under mild conditions // Chem. Eng. J. 2005. Vol. 107, № 1. P. 163-169.

12. Jaworska-Galas Z., Janiak S., Miśta W., et al. Morphological and phase changes of transition aluminas during their rehydration // J. Mater. Sci. 1993. Vol. 28, № 8. P. 2075-2078.

13. Matveyeva A.N., Pakhomov N.A., Murzin D.Y. Recycling of Wastes from the Production of Alumina-Based Catalyst Carriers // Ind. Eng. Chem. Res. 2016. Vol. 55, № 34. P. 9101-9108.

14. Danilevich V.V., Klimov O.V., Nadeina K.A., et al. Novel ecofriendly method for preparation of mesoporous alumina from the product of rapid thermal treatment of gibbsite // Superlattices Microstruct. 2018. Vol. 120. P. 148-160.

15. Kul’ko E.V, Ivanova A.S., Kruglyakov V.Y., et al. Synthesis of aluminum oxides from the products of the rapid thermal decomposition of hydrargillite in a centrifugal flash reactor: II. Structural and textural properties of aluminum hydroxide and oxide obtained from the product of the centrifugal thermal // Kinet. Catal. 2007. Vol. 48, № 2. P. 316-326.

16. Jovanović N., Novaković T., Janaćković J., et al. Properties of activated alumina obtained by flash calcination of gibbsite // J. Colloid Interface Sci. 1992. Vol. 150, № 1. P. 36-41.

17. Safaei M. Effect of temperature on the synthesis of active alumina by flash calcination of gibbsite // J. Aust. Ceram. Soc. 2017. Vol. 53, № 2. P. 485-490.

18. Salomão R., Kawamura M., Souza A.D.V., et al. Hydratable Alumina-Bonded Suspensions: Evolution of Microstructure and Physical Properties During First Heating // Interceram. 2017. Vol. 66. P. 28-37.

19. Zolotovskii B.P., Buyanov R.A., Bukhtiyarova G.A., et al. Lowwaste production of alumina catalysts for gas sulfur recovery // React. Kinet. Catal. Lett. 1995. Vol. 55, № 2. P. 523-535.

20. Tanashev Y.Y., Moroz E.M., Isupova L.A., et al. Synthesis of aluminum oxides from the products of the rapid thermal decomposition of hydrargillite in a centrifugal flash reactor: II. Physicochemical properties of the products obtained by the centrifugal thermal activation of hydrargillite // Kinet. Catal. 2007. Vol. 48, № 1. P. 153-161.

21. Miño A., Lancelot C., Blanchard P., et al. Strategy to produce highly loaded alumina supported CoMo-S catalyst for straight run gas oil hydrodesulfurization // Appl. Catal. A Gen. 2017. Vol. 530. P. 145-153.

22. Rayo P., Rodríguez-Hernández A., Torres-Mancera P., et al. Different alumina precursors in the preparation of supports for HDT and HDC of Maya crude oil // Catal. Today. Elsevier, 2018. Vol. 305. P. 2-12.

23. De Jong K.P. Synthesis of Solid Catalysts // Synthesis of Solid Catalysts. 2009. 1-401 p.

24. Ancheyta J., Rana M.S., Furimsky E. Hydroprocessing of heavy petroleum feeds: Tutorial // Catal. Today. 2005. Vol. 109, № 1-4. P. 3-15.

25. Klimov O.V., Leonova K.A., Koryakina G.I., et al. Supported on alumina Co-Mo hydrotreating catalysts: Dependence ofcatalytic and strength characteristics on the initial AlOOH particle morphology // Catal. Today. 2014. Vol. 220-222. P. 66-77.

26. Zhang W., Zheng X., Zhao X., et al. Carboxylic acid assisted synthesis of ordered mesoporous silicon-doped γ-alumina with high thermal stability // Mater. Lett. 2015. Vol. 160, № Supplement C. P. 85-87.

27. Dumeignil F., Sato K., Imamura M., et al. Characterization and hydrodesulfurization activity of CoMo catalysts supported on boron-doped sol-gel alumina // Appl. Catal. A Gen. 2006. Vol. 315. P. 18-28.

28. Danilevich V.V., Isupova L.A., Paukshtis E.A., et al. Effect of modifying alumina desiccants with sulfuric acid on their physicochemical properties // Kinet. Catal. 2014. Vol. 55, № 3. P. 372-379.

29. Danilevich V.V., Lakhmostov V.S., Zakharov V.P., et al. A Centrifugal Drum-type Reactor for Fast Thermal Treatment of Hydrargillite // Katal. v promyshlennosti. 2016. Vol. 16, № 1. P. 13-28.

30. Klimov O.V., Nadeina K.A., Dik P.P., et al. CoNiMo/Al2O3 catalysts for deep hydrotreatment of vacuum gasoil // Catal. Today. 2016. Vol. 271. P. 56-63.

31. Sing K.S.W. Characterization of porous materials: Past, present and future // Colloids Surfaces A Physicochem. Eng. Asp. Elsevier, 2004. Vol. 241, № 1-3. P. 3-7.

32. Klimov O.V., Vatutina Y.V., Nadeina K.A., et al. CoMoB/Al2O3 catalysts for hydrotreating of diesel fuel. The effect of the way of the boron addition to a support or an impregnating solution // Catal. Today. 2018. Vol. 305. P. 192-202.

33. Karouia F., Boualleg M., Digne M., et al. Control of the textural properties of nanocrystalline boehmite (γ-AlOOH) regarding its peptization ability // Powder Technol. 2013. Vol. 237. P. 602-609.

34. Tsybulya S.V., Kryukova G.N. Nanocrystalline transition aluminas: Nanostructure and features of x-ray powder diffraction patterns of low-temperature Al2O3 polymorphs // Phys. Rev. B - Condens. Matter Mater. Phys. 2008. Vol. 77, № 2. P. 024112.

35. Лавренов А.В., Булучевский Е.А., Карпова Т.Р. и др. Синтез, строение и свойства боратсодержащих оксидных катализаторов для процессов нефтехимии и синтеза компонентов моторных топлив // Химия в Интересах Устойчивого Развития. 2011. Vol. 1. P. 87–95.

36. Карпова Т.Р., Булучевский Е.А., Лавренов А.В. и др. Синтез, строение и свойства системы B2O3/Al2O3 // Химия в Интересах Устойчивого Развития. 2013. Vol. 1. P. 61–68.

37. Ковальская А.А., Надеина К.А., Казаков М.О. и др. Влияние способа введения бора в NiMo/Al2O3 катализаторы защитного слоя на удаление кремния из дизельных фракций // Журнал прикладной химии. 2018. Vol. 91, № 12. P. 1760–1767.

38. Thommes M., Kaneko K., Neimark A.V., et al. Physisorption of gases, with special reference to the evaluation of surface area and pore size distribution (IUPAC Technical Report) // Pure Appl. Chem. 2015. Vol. 87, № 9-10. P. 1051-1069.

39. Thommes M., Cychosz K.A. Physical adsorption characterization of nanoporous materials: Progress and challenges // Adsorption. 2014. Vol. 20, № 2-3. P. 233-250.

40. Vatutina Y.V., Klimov O.V., Nadeina K.A., et al. Influence of boron addition to alumina support by kneading on morphology and activity of HDS catalysts // Appl. Catal. B Environ. 2016. Vol. 199. P. 23-32.

41. Usman U., Takaki M., Kubota T., et al. Effect of boron addition on a MoO3/Al2O3 catalyst Physicochemical characterization // Appl. Catal. A Gen. Elsevier, 2005. Vol. 286, № 1. P. 148-154.

42. Azizi N., Ali S.A., Alhooshani K., et al. Hydrotreating of light cycle oil over NiMo and CoMo catalysts with different supports // Fuel Process. Technol. Elsevier, 2013. Vol. 109. P. 172-178.