РАСКРЫТИЕ ЦИКЛОВ В ДЕКАЛИНЕ С ИСПОЛЬЗОВАНИЕМ ИРИДИЙСОДЕРЖАЩИХ ГИБРИДНЫХ ЦЕОЛИТНЫХ МЕЗОПОРИСТЫХ МАТЕРИАЛОВ

В данной работе были приготовлены гибридные микро-мезопористые материалы на основе MCM-41 совместно со структурами BEA or TON, которые были охарактеризованы физико-химическими методами (РФЭС, туннельная и сканирующая электронная микроскопия, ИК спектроскопия адсорбции зонда - пиридина) и протестированы в реакции раскрытия циклов в декалине при 523–623 K. Обе фазы, соответствующие микропористым и мезопористым материалам присутствовали в приготовленных гибридных материалах. Введение иридия не меняло фазовую чистоту, изменяя однако кислотность из-за взаимодействия металл–носитель. Детальный анализ 2D/3D изомеров показал, что основные продукты раскрытия циклов на гибридных иридиевых катализаторах содержат в боковой цепи этильную группу. Результаты показали, что модифицированный иридием мезопористый MCM-41 со встроенной структурой цеолита BEA активен в раскрытии циклов в декалине при 573 K и 6 МПа. Максимальная селективность по продуктам раскрытия циклов в этом случае составила 31 % при конверсии 98 %.

1. Beck J.S., Vartuli J.C., Roth W.J., Leonowicz M.E., Kresge C.T., Schmitt K.D., Chu C.T.W., Olson D.H., Sheppard E.W. // J. Am. Chem. Soc. 1992. Vol. 114. P. 10834— 10843.

2. Chal R., Gérardin C., Bulut M., van Donk S. // ChemCat- Chem. 2011. Vol. 3. P. 67—81.

3. Zhang Y., Dou T., Li Q., Kang S. // Recent Progress in Mesostructured Materials / Ed. D. Zhao, S. Qiu, Y. Tang, C. Yu. Elsevier, 2007. P. 491—494.

4. Guo W., Xiong C., Huang L., Li Q. // J. Mater. Chem. 2001. Vol. 11. P. 1886—1890.

5. Patent WO 2006/070073. Catalytic materials and method for the preparation thereof / Kumar N., Tiitta M., Salmi T., Österholm H. Pub. date 06.07.2006.

6. McVicker G.B., Daage M., Touvelle M. S., Hudson C.W., Klein D.P., Baird W.C., Cook B.R., Chen J.G., Hantzer S., Vaughan D.E.W., Ellis E.S., Feeley O.C. // J. Catal. 2002. Vol. 210. P. 137—148.

7. Kubicka D., Kumar N., Mäki-Arvela P., Tiitta M., Niemi V., Karhu H., Salmi T., Murzin D.Yu. // J. Catal. 2004. Vol. 227. P. 313—327.

8. Kubicka D., Kumar N., Mäki-Arvela P., Tiitta M., Venäläinen T., Salmi T., Murzin D.Yu. // Stud. Surf. Sci. Catal. 2005. Vol. 158. P. 1669—1676.

9. Kubicka D., Kumar N., Mäki-Arvela P., Tiitta M., Niemi V., Salmi T., Murzin D.Yu. // J. Catal. 2004. Vol. 222. P. 65—79.

10. Kubicka D., Kumar N., Venäläinen T., Karhu H., Kubickova I., Österholm H., Murzin D.Yu. // J. Phys. Chem. B. 2006. Vol. 110. P. 4937—4946.

11. Rabl S., Haas A., Santi D., Flego C., Ferrari M., Calemma V., Weitkamp J. // Appl. Catal. A: Gen. 2011. Vol. 400. P. 131—141.

12. Weitkamp J., Rabl S., Haas A., Santi D., Ferrari M., Calemma V. // DGMK Tagungsbericht. 2010. Vol. 3. Р. 77.

13. Mouli K.C., Sundramurthy V., Dalai A.K., Ring Z. // Appl. Catal. A: Gen. 2007. Vol. 321. P. 17—26.

14. Mouli K.C., Sundramurthy V., Dalai A.K. // J. Mol. Catal. A: Chem. 2009. Vol. 304. P. 77—84.

15. Hernandez-Huseca R., Merida-Robles J., Maireles-Torres P., Rodriguez-Castellon E., Jimenez-Lopez A. // J. Catal. 2001. Vol. 203. P. 122—132.

16. Kangas M., Kubicka D., Salmi T., Murzin D.Yu. // Top. Catal. 2010. Vol. 53. P. 1172—1175.

17. Kubicka D., Kumar N., Mäki-Arvela P., Tiitta M., Salmi T., Murzin D.Yu. // Catalysis in Organic Reactions. 2005. P. 279—292.

18. D’Ippolito S.A., Benitez V.M., Reyes P., Rangel M.C., Pieck C.L. // Catal. Today. 2011. Vol. 172. P. 177—182.

19. Moraes R., Thomas K., Thomas S., Van Donk S., Grasso G., Gilson J.-P., Houalla M. // J. Catal. 2012. Vol. 286. P. 62—77.

20. Kumar N., Kubicka D., Heikkilä T., Karhu H., Tiitta M., Salmi T., Murzin D.Yu. // Nanocatalysis / Ed. D.Yu. Murzin. Trivandrum (Kerala, India): Research Signpost, 2006. P. 33—50.

21. Ardakani S.J., Smith K.J. // Appl. Catal. A: Gen. 2011. Vol. 403. P. 36—47.

22. Emeis C.A. // J. Catal. 1993. Vol. 141. P. 347—354.

23. Zhou W., He D. // Catal. Lett. 2009. Vol. 127. P. 437.

24. Matsukata M., Ogura M., Osaki T., Kikuchi E., Mitra A. //Microp. Mesop. Mater. 2001. Vol. 48. P. 23—29.

25. Atlas of Zeolite Framework Types / Eds. C. Baerlocher, L. McCusker, D. Olson. 6th ed. Elsevier, 2007. P. 230, 334.