Влияние природы металлсодержащих анионов на каталитические свойства иммобилизованных на силохроме производных имидазолия в окислительной десульфуризации

В работе проведен сравнительный анализ свойств двух видов катализаторов в окислении серосодержащих соединений пероксидом водорода и десульфуризации нефтяного сырья. Первые – катализаторы фентоновского типа на основе Cu(I) и Fe(III), вторые – полиоксометаллаты Mo(VI) и W(VI). Гетерогенные образцы представляли собой соли имидазолия, химически закрепленные на поверхности силохрома и содержащие хлоридные комплексы железа и меди или анионы фосфорномолибденовой и фосфорновольфрамовой кислот. В качестве модельных субстратов использовали тиофен (Т), дибензотиофен (ДБТ) и метилфенилсульфид (МФС), а также дизельную фракцию с исходным содержанием серы 1080 ppm. Установлено, что порядок реакционной способности тиофеновых субстратов зависит от природы металлсодержащих анионов: на Cu- и Fe-катализаторах тиофен > ДБТ, на полиоксометаллатных – ДБТ > тиофен. Предложено объяснение этого эффекта с использованием литературных данных. Катализатор на основе фосфорновольфрамовой кислоты позволил провести десульфуризацию дизельной фракции нефти до содержания серы < 10 ppm, что соответствует современным экологическим стандартам.

1. Tanimu A., Alhooshani K. // Energy & Fuels. 2019. Vol. 33, № 4. P. 2810–2838. DOI: 10.1021/acs.energyfuels.9b00354.

2. Rajendran A., Cui T., Fan H., Yang Z., Feng J., Li W. // J. Mater. Chem. A. 2020. Vol. 8, № 5. P. 2246–2285. DOI: 10.1039/C9TA12555H.

3. Есева Е.А., Акопян А.В., Анисимов А.В., Максимов А.Л. // Нефтехимия. 2020. Т. 60, № 5. С. 586−599. DOI: 10.31857/S0028242120050093.

4. Abdullah S.B., Aziz H.A., Man Z. Ionic liquids for desulphurization: a review // Recent Advances in Ionic Liquids. IntechOpen, 2018. P. 107–120. DOI: 10.5772/intechopen.79281.

5. Ibrahim M.H., Hayyan M., Hashim M.A., Hayyan A. // Renew. Sustain. Energy Rev. 2017. Vol. 76. P. 1534–1549. DOI: 10.1016/j.rser.2016.11.194.

6. Романовский Б.В., Тарханова И.Г. // Успехи химии. 2017. Т. 86, № 5. С. 444−458. DOI: 10.1070/RCR4666.

7. Брыжин А.А., Руднев В.С., Лукиянчук И.В., Васильева М.С. Тарханова И.Г. // Кинетика и катализ. 2020. Т. 61, № 2. С. 262–270. DOI: 10.31857/S0453881120020021.

8. Xun S., Zhu W., Chang Y., Li H., Zhang M., Jiang W., Zheng D., Qin Y., Li H. // Chem. Eng. J. 2016. Vol. 288. P. 608–617. DOI: 10.1016/j.cej.2015.12.005.

9. Li X., Zhang J., Zhou F., Wang Y., Yuan X., Wang H // Molecular Catalysis. 2018. Vol. 452. P. 93–99. DOI: 10.1016/j.mcat.2017.09.038.

10. Abdullah W.N.W., Bakar W.A.W.A., Ali R., Mokhtar W.N.A.W., Omar M.F. // J. Clean. Prod. 2017. Vol. 162. P. 1455–1464. DOI: 10.1016/j.jclepro.2017.06.084.

11. Hao Y., Hao Y.-j., Ren J., Wu B., Wang X.-j., Zhao D., Li F.-t. // New J. Chem. 2019. Vol. 43, № 20. P. 7725–7732. DOI: 10.1039/C9NJ00691E.

12. Ivanin I.A., Ali-Zade A.G., Golubeva E.N., Zubanova E.M., Zelikman V.M., Buryak A.K., Tarkhanova I.G. // Molecular Catalysis. 2020. Vol. 484. Article 110727. DOI: 10.1016/j.mcat.2019.110727.

13. Ali-Zade A.G., Buryak A. K., Zelikman V. M., Oskolok K.V., Tarkhanova I. G. // New J. Chem. 2020. Vol. 44, № 16. P. 6402−6410. DOI: 1039/C9NJ05403K.

14. Baltrusaitis J., Mendoza-Sanchez B., Fernandez V., Veenstra R., Dukstiene N., Roberts A., Fairley N. // Appl. Surf. Sci. 2015. Vol. 326. P. 151–161. DOI: 10.1016/j.apsusc.2014.11.077.

15. Jalil P.A., Faiz M., Tabet N., Hamdan N.M., Hussain Z. // J. Catal. 2003. Vol. 217, № 2. P. 292–297. DOI: 10.1016/S0021-9517(03)00066-6.

16. Zhang B., Jiang Z., Li J., Zhang Y., Lin F., Liu Y., Li C. // J. Catal. 2012. Vol. 287. P. 5–12. DOI: 10.1016/j.jcat.2011.11.003.

17. Craven M., Xiao D., Kunstmann-Olsen C., Kozhevnikova E.F., Blanc F., Steiner A., Kozhevnikov I.V. // Appl. Catal. B: Environ. 2018. Vol. 231. P. 82–91. DOI: 10.1016/j.apcatb.2018.03.005.

18. Song C. // Catal. Today. 2003. Vol. 86, № 1/4. P. 211–263. DOI: 10.1016/S0920-5861(03)00412-7.

19. Ghubayra R., Nuttall C., Hodgkiss S., Craven M., Kozhevnikova E.F., Kozhevnikov I.V. // Appl. Catal. B: Environ. 2019. Vol. 253. P. 309–316. DOI: 10.1016/j.apcatb.2019.04.063.

20. Li J., Yang Z., Li S., Jin Q., Zhao J. // J. Ind. Eng. Chem. 2020. Vol. 82. P. 1–16. DOI: 10.1016/j.jiec.2019.10.020.

21. Luna M.L., Alvarez-Amparán M.A., Cedeño-Caero L. // J. Taiwan Inst. Chem. Eng.. 2019. Vol. 95. P. 175–184. DOI: 10.1016/j.jtice.2018.06.010.

22. Feng Y., Lee P.-H., Wu D., Zhou Z., Li H., Shih K. // J. Hazard. Mater. 2017. Vol. 331. P. 81–87. DOI: 10.1016/j.jhazmat.2017.02.029.

23. Hwang S., Huling S.G., Ko S. // Chemosphere. 2010. Vol. 78, № 5. P. 563–568. DOI: 10.1016/j.chemosphere.2009.11.005.