Разработка структурированного катализатора для селективного восстановления O2 водородом в присутствии NO
Аннотация
Исследовано влияние промотора (Pd), модифицирующих добавок оксидов редкоземельных (La2O3, CeO2) и переходных (NiO, CuO) металлов на активность катализатора Co3O4/кордиерит в реакциях восстановления О2 и NO водородом. Показано, что введение Pd и оксидов РЗМ в состав оксиднокобальтового катализатора приводит к повышению его активности в реакциях Н2 + 1/2О2 → Н2О, 2Н2 + 2NO → N2 + 2Н2О и росту селективности при восстановлении кислорода водородом в присутствии NO вследствие, возможно, уменьшения прочности связи кислорода с поверхностью и образования низкотемпературной формы кислорода, которая отсутствует у непромотированного оксиднокобальтового катализатора. Разработан структурированный катализатор Pd–Co3O4–La2O3/кордиерит, который по активности и селективности в процессе восстановления кислорода в присутствии NO, термической стойкости превосходит гранулированный Ag–Mn-контакт, используемый в промышленности для очистки технологических газов в производстве гидроксиламинсульфата от примеси кислорода.
Об авторах
С. А. СоловьевУкраина
П. И. Кириенко
Украина
Список литературы
1. Герасименко В. И., Огарков А. А., Ардамаков С. В. и др. Технологические аспекты синтеза гидроксиламинсульфата // Российский химический журнал. 2006, T. 50, № 3. С. 64.
2. Пат. 2161533 (РФ) // B01J 23/58. Р. 2000.
3. Голодец Г.И. Гетерогенно-каталитические реакции с участием молекулярного кислорода. Kиев: Наукова думка, 1977.
4. Роде Е.Я. Кислородные соединения марганца. М.: Издательство АН СССР, 1952.
5. Jansson J., Skoglundh M., Fridell E., Thormдhlen P. A mechanistic study of low temperature CO oxidation over cobalt oxide // Top. Catal. 2001. Vol. 16/17. P. 385.
6. Solsona B., Davies Th.E., Garcia T. еt al. Total oxidation of propane using nanocrystalline cobalt oxide and supported cobalt oxide catalysts // Appl. Catal. B. 2008. Vol. 84. P. 176.
7. Luo J.Y., Meng M., Li X. еt al. Mesoporous Co3O4–CeO2 and Pd/Co3O4–CeO2 catalysts: Synthesis, characterization and mechanistic study of their catalytic properties for low-temperature CO oxidation // J. Catal., 2008. Vol. 254. P. 310.
8. Twagirashema, Engelmann-Pirez M., Frere M. et al. An in situ study of the NO +H2 +O2 reaction on Pd/LaCoO3 based catalysts // Catalysis Today. 2007. Vol. 119. P. 100.
9. Chiarello G. L., Grunwaldt J.D., Ferri D. еt al. Flame synthesised LaCoO3-supported Pd: 1. Structure, thermal stability and reducibility// J. Catal. 2007. Vol. 252. Р. 127.
10. Kim D.H., Woo S.I., Lee J.M. The role of lanthanum oxide on Pd-only three-way catalysts prepared by co-impregnation and sequential impregnation methods // Catal.Let. 2000. Vol. 70, № 1/2. P. 35.
11. Mokhnachuk O.V., Soloviev S.O., Kapran A.Yu. Effect of rare-earth element oxides (La2O3, Ce2O3) on the structural and physico-chemical characteristics of Pd/Al2O3 monolithic catalysts of nitrogen oxide reduction by methane // Catal. Today. 2007. Vol. 119. № 1–4. P. 145.
12. Соловьев С.А., Курилець Я.П., Орлик С.Н. Влияние вторичного носителя г-Al2O3 на физико-химические характеристики катализаторов трехмаршрутных превращений СО/NO/CnHm.// Теорет. и єксперим. химия. 2003. Т. 39. № 1. С. 50.
13. Bianchi C.L. TPRand XPSinvestigations of Co/Al2O3 catalysts promoted with Ru, Ir and Pt// Catalysis Letters 2001. Vol. 76. № 3–4. P. 155.
14. Acerbi N., Tsang Sh.Ch.,Golunski S.,Collier P. A practical demonstration of electronic promotion in the reduction of ceria coated PGM catalysts// Chem. Commun., 2008. Vol. 13. P. 1578.
15. Макшина Е.В., Сиротин С.В., Ющенко В.В. и др. Нанокомпозиты на основе кобальтатов лантана LaСоО3 и мезопористых молекулярных сит: получение, физико-химические и каталитические свойства // Кинетика и катализ. 2006. T. 47. № 1. С. 54.
16. Duprez D., Descorme C., Birchem T.,Rohart E. Oxygen Storage and Mobility on Model Three-Way Catalysts // Topics in сatalysis. 2001. Vol. 16/17. Р. 49.
17. Banholzer W.F., Wesel R.I. Nitric oxide decomposition on Pt (410) // J. Catal. Vol. 1984. Vol. 85. № 1. P. 127.
18. Lim K.J. Loffler D.J., Boudart M. Nitrogen desorption in the reaction of nitric oxide on Carbon-supported platinum catalysts // J.Catal. 1986. Vol. 100. № 1. P. 158.
19. Цырульников П.Г., Афонасенко Т.Н., Кощеев С.В., Боронин А.И. Исследование методом РФЭС состояния палладия в палладийалюмосиликатных катализаторах и их каталитическая активность в глубоком окислении метана // Кинетика и катализ. 2007. T. 48. № 3. С. 778.
Рецензия
Для цитирования:
Соловьев С.А., Кириенко П.И. Разработка структурированного катализатора для селективного восстановления O2 водородом в присутствии NO. Катализ в промышленности. 2010;(4):13-20.
For citation:
Soloviev S.A., Kiriyenko P.I. Designing of a structured catalyst for O2 selective recovery by hydrogen in the presence of NO. Kataliz v promyshlennosti. 2010;(4):13-20. (In Russ.)