

Превращение СН4 в С2–С3-углеводороды на Pt/MgAlOх-катализаторах в циклическом режиме
https://doi.org/10.18412/1816-0387-2025-2-68-78
Аннотация
Исследована кинетика образования продуктов реакции конденсации метана в отсутствие кислорода при 600 °C на образцах 1%Pt/γ-Al2O3 и 1%Pt/MgAlOx с близкими размерами кластеров платины. В отличие от реперного образца 1%Pt/γ-Al2O3, удаление накапливающихся в ходе реакции прочно-адсорбированных углеродсодержащих соединений окислением при той же температуре полностью восстанавливало каталитические характеристики систем 1%Pt/MgAlOх. Была показана возможность увеличения длительности работы таких катализаторов в циклическом режиме с максимальной производительностью по С2–С3-углеводородам и минимальным образованием СО и СО2 на стадии регенерации.
Об авторах
Л. Г. ПинаеваРоссия
О. Б. Бельская
Россия
И. П. Просвирин
Россия
В. А. Лихолобов
Россия
А. С. Носков
Россия
Список литературы
1. Belgued M., Amariglio A., Lefort L., Pareja P., Amariglio H. // J. Catal. 1996. V. 161. P. 282–291. DOI: 10.1006/jcat.1996.0186.
2. Guczi L., Sarma K.V., Borkó L. // J. Catal. 1997. V. 167. P. 495–502. DOI: 10.1006/jcat.1997.1605.
3. Bazin D., Borkó L., Koppány Z., Kovács I., Stefler G., Sajó L.I., Schay Z., Guczi L. // Catal. Lett. 2002. V. 84, P. 169-182. DOI: 10.1023/A:1021423802679.
4. Belgued M., Amariglio A., Pareja P., Amariglio H. // J. Catal. 1996. V. 159. P. 441–457. DOI: 10.1006/JCAT.1996.0108.
5. Moya S.F., Martins R.L., Ota A., Kunkes E.L., Behrens M., Schmal M. // Appl. Catal. A 2012. V. 411‒412, 105-113. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2011.10.025.
6. Moya S.F., Martins R.L., Schmal M. // Appl. Catal. A 2011. V. 396. V. 159-169. DOI: 10.1016/j.apcata.2011.02.007.
7. Chen Y.. Wang X, Luo X., Lin X., Zhang Y. // Chin. J. Chem. 2018. V. 36. P. 531-537. DOI: 10.1002/cjoc.201700800.
8. Borkó L., Guczi L. // Top Catal. 2006. V. 39. P. 35-43. DOI: 10.1007/s11244-006-0035-4.
9. Szeto K.C., Norsic S., Hardou L., Le Roux E., Chakka S., Thivolle-Cazat J., Baudouin, A., Papaioannou C., Basset J.M., Taoufik M. // Chem. Commun. 2010. V. 46. P. 3985-3987. DOI: 10.1039/C0CC00007H.
10. Chen Y., Wang X., Luo X., Lin X., Zhang Y. // Chin. J. Chem. 2018. V. 36. V. 531-537. DOI: 10.1002/cjoc.201700800.
11. Zavyalova U., Holena M., Schlogl R., Baerns M. // Chem. Cat. Chem. 2011. V. 3. P. 1935 – 1947. DOI: 10.1002/cctc.201100186.
12. Liu J., Yue J., Lv M., Wang F., Cui Y., Zhang Z., Xu G. // Carbon Resour. Convers. 2022. V.5. P. 1–14
13. Xiao Y., Varma A. // ACS Catal. 2018. V. 8. P. 2735−2740. DOI: 10.1021/acscatal.8b00156
14. Guo X., Fang G., Li G., Ma H., Fan H., Yu L., Ma C., Wu X., Deng D., Wei M., Tan D., Si R., Zhang S., Li J., Sun L., Tang Z., Pan X., Bao X. // Science. 2014. V. 344. P. 616-619. DOI: 10.1126/science.1253150.
15. Sim E., Lee S.W., Lee J.J., Han S.J., Shin J.H., Lee G., Ko S., Lee K.-Y., Kim Y.T. // J. Energy Chem. 2023. V. 81. P. 519–532. DOI: 10.1016/j.jechem.2023.03.019.
16. Han S.J., Lee S.W., Kim H.W., Kim S.K., Kim Y.T. // ACS Catal. 2019. V. 9. P. 7984−7997. DOI: 10.1021/acscatal.9b01643.
17. Chen Y., Wang X., Luo X., Lin X., Zhang Y. // Chin. J. Chem. 2018. V. 36. P. 531-537. DOI: 10.1002/cjoc.201700800.
18. Nishikawa Y., Ogihara H., Yamanaka I. // Chemistry Select. 2017 V. 2. P. 4572 – 4576. DOI: 10.1002/slct.201700734.
19. Ni P., Cao L., Zhu T., Zhao G., Liu Y., Lu Y. // Fuel 2022. V. 316. Art. 123333. DOI: 10.1016/j.fuel.2022.123333.
20. Tajima H., Ogihara H., Yoshida-Hirahara M., Kurokawa H. // New J. Chem. 2020. V. 44. P. 17198-17202. DOI: 10.1039/d0nj03808c.
21. Tshabalala T.E., Coville N.J. Scurrell M.S. // Appl. Catal. A 2014. V. 485. P. 238−244. DOI: 10.1016/j.apcata.2014.07.022.
22. Gerceker D., Motagamwala A.H., Rivera-Dones K.R., Miller J.B., Huber G.W., Mavrikakis M., Dumesic J.A. // ACS Catal. 2017. V. 7. P. 2088−2100. DOI: 10.1021/acscatal.6b02724.
23. Nishimura N., Tojo M. // Phys. Chem. Chem. Phys. 2021. V. 23. P. 822-826. DOI: 10.1039/d0cp05401a.
24. Tomono T., Takamura R., Yoshida-Hirahara M., Yamamoto T., Matsumura S., Kurokawa H., Ogihara H. // Catal. Sci. Technol. 2023. V. 13. P. 4656-4664. DOI: https://doi.org/10.1039/D3CY00612C.
25. Guczi L., Sarma K.V., Borko L. // Catal. Letters 1996. V. 39. P. 43-47. DOI: 10.1007/BF00813728.
26. Kurosaka T., Matsuhashi H., Arata K. // J. Catal. 1998. V. 179. P. 28–35. DOI: 10.1006/jcat.1998.2209.
27. Marceau E., Tatibouet J.-M., Che M., Saint-Just J. // J. Catal. 1999. V 183. P. 384–395. DOI: 10.1006/jcat.1999.2400
28. Emdadia L., Mahoney L., Lee I.C., Leff A.C., Wu W., Liu D., Nguyen C.K., Tran D.T. // Appl. Catal. A 2020. V. 595. Art. 117510. DOI: 10.1016/j.apcata.2020.117510.
29. Feng R., Fang Z., Zhou P., Li T., Hu X., Yan X., Zhang Z. // J.Fuel Chem. Technol. 2024. V. 52(2). P. 218–233. DOI: 10.1016/S1872-5813(23)60383-4.
30. Lai Y., He S., Li X., Sun C., Seshan K. // Appl. Catal. A 2014. V. 469. P. 74– 80. DOI: 10.1016/j.apcata.2013.09.042.
31. Armendáriz H., Guzmán A., Toledo J.A., Llanos M.E., Vázquez A., Aguilar-Rıos G. //Appl. Catal. A 2001. V. 211. P. 69–80. DOI: 10.1016/S0926-860X(00)00836-X.
32. Koo K.Y., Roh H-S., Seo Y.T., Seo D.J., Yoon W.L., Park S.B. // Appl. Catal. A 2008. V. 340. P. 183–190. DOI: 10.1016/j.apcata.2008.02.009.
33. Belʹskaya O.B., Gulyaeva T.I., Leontʹeva N.N., Zaikovskii V.I., Larina T.V., Kireeva T.V., Doronin V.P., Likholobov V.A. // Kinet. Catal. 2011. V. 52. № 6. P. 876–885.
34. Bel’skaya, O.B., Leont’eva, N.N, Gulyaeva, T.I., Doronin, V.P., Zaikovskii, V.I., Likholobov, V.A. // Kinet. Catal. 2011. V. 52, № 5, P. 761-768.
35. Moulder J.F., Stickle W.F., Sobol P.E., Bomben K.D. Handbook of X-Ray Photoelectron Spectroscopy. Perkin—Elmer Corp., Eden Prairie (MN), 1992. 261 p.
36. Scofield, J. H. // J. Electron Spectrosc. Relat. Phenom. 1976. V. 8. P.129–137. DOI: 10.1016/0368-2048(76)80015-1.
37. Belskaya O.B., Leont´eva N.N., Gulyaeva T.I., Cherepanova S.V., Talzi V.P., Drozdov V. A., Likholobov V.A. // Russ.Chem.Bull., Int.Ed. 2013. V. 62. №. 11, P. 2349—2361.
38. Cherepanova S.V., Leont’eva N.N., Arbuzov A.B., Drozdov V.A., Belskaya O.B., Antonicheva N.V. // J. Solid State Chem. 2015. V. 225. P. 417–426. DOI: 10.1016/j.jssc.2015.01.022.
39. Mironenko R.M., Belskaya O.B., Talsi V.P., Gulyaeva T.I., Kazakov M.O., Nizovskii A.I., Kalinkin A.V., Bukhtiyarov V.I., Lavrenov A.V., Likholobov V.A. // Appl. Catal. A 2014. V.469. P.472-482. DOI: 10.1016/j.apcata.2013.10.027.
40. Li L., Cheruvathur A., Zuo S., An P., Hou F., Xu J., Li G., Liu G. // Appl. Catal. B 2021. V. 299. Art. 120670. DOI: 10.1016/j.apcatb.2021.120670.
41. Zhao Y., Wang L., Kochubei A., Yang W., Xu H., Luo Y., Baiker A., Huang J., Wang Z., Jiang Y. // J. Phys. Chem. Lett. 2021. V. 12. P. 2536−2546. DOI: 10.1021/acs.jpclett.1c00139.
42. Kuo C-T., Lu Y., Kovarik L., Engelhard M., Karim A.M. // ACS Catalysis 2019. V. 9. P. 11030-11041. DOI: 10.1021/acscatal.9b02840.
43. Belskaya O.B., Duplyakin V.K., Likholobov V.A. // Kinetics Catal. 2019. V. 60. №. 6. P. 761–775. DOI: 10.1134/S0023158419060016.
Рецензия
Для цитирования:
Пинаева Л.Г., Бельская О.Б., Просвирин И.П., Лихолобов В.А., Носков А.С. Превращение СН4 в С2–С3-углеводороды на Pt/MgAlOх-катализаторах в циклическом режиме. Катализ в промышленности. 2025;25(2):68-78. https://doi.org/10.18412/1816-0387-2025-2-68-78
For citation:
Pinaeva L.G., Belskaya O.B., Prosvirin I.P., Likholobov V.A., Noskov A.S. CH4 conversion to С2-С3 hydrocarbons over Pt/MgAlOх catalysts in a cyclic mode. Kataliz v promyshlennosti. 2025;25(2):68-78. (In Russ.) https://doi.org/10.18412/1816-0387-2025-2-68-78