Влияние условий кристаллизации аморфного синтетического алюмосиликата на физико-химичеcкие свойства цеолита MCM-22

Разработан перспективный метод синтеза цеолита MCM-22 со степенью кристалличности ~100 % из синтетического алюмосиликата с мольным соотношением SiO₂/Al₂O₃ ≈ 30. Исследовано влияние ключевых параметров процесса кристаллизации – содержания натрия (Na₂O/Al₂O₃), структурообразующего агента (HMI/Al₂O₃) и добавления кристаллической затравки – на фазовый состав, морфологию, пористую структуру и адсорбционные свойства получаемого материала. Показано, что оптимальными условиями являются: Na₂O/Al₂O₃ = 2,7; HMI/Al₂O₃ = 15; количество кристаллической затравки – 20 мас.%. При соблюдении этих условий достигается формирование фазовочистого цеолита MCM-22 с микромезопористой структурой и высокими значениями удельной поверхности (~410 м²/г) и адсорбционной емкости по воде, бензолу и н-гептану. Установлено, что увеличение содержания натрия или темплата приводит к образованию побочных фаз (морденит, ZSM-35, ферьерит) и снижению кристалличности. Полученные данные могут быть использованы для создания эффективных гранулированных катализаторов на основе MCM-22 без связующих веществ.

1. Kulprathipanja S. Zeolites in Industrial Separation and Catalysis. Wiley-VCH, 2010. 618 p.

2. Cejka J., Bekkum H., Corma A., Schueth F. Introduction to Zeolite Molecular Sieves. Amsterdam: Elsevier, 2007. 1094 p.

3. Rinaldi R., Schuth F. // Energy & Environmental Science. 2009. V. 2. № 6. P. 610–626. https://doi.org/10.1039/b902668a

4. International Zeolite Association (IZA). http://www.iza-structure.org/ – дата обращения 25.12.2024.

5. Yokoi T., Mizuno S., Imai H., Tatsumi T. // Dalton Trans. 2014. V. 43. № 27. P. 10584–10592. https://doi.org/10.1039/C4DT00352G

6. Goergen S., Fayad E., Laforge S., Magnoux P., Rouleau L., Patarin J. // J. Porous Mater. 2011. V. 18. P. 639–650. https://doi.org/10.1007/s10934-010-9421-1

7. Патент US 5085762, опубл. 1992.

8. Wu, P., Komatsu, T., Yashima, T. // Micropor. Mesopor. Mater. 1998. V. 22. P. 343–356. https://doi.org/10.1016/S1387-1811(98)00114-0

9. Corma A., Martínez-Triguero J. // J. Catal. 1997. V. 165. P. 102–120. https://doi.org/10.1006/jcat.1997.1474

10. Xing S.Y., Zhao Y.H., Wang T.F., Han M.H. // Catalysis Science & Technology. 2022. V. 12. № 23. P. 7190–7198. https://doi.org/10.1039/d2cy01530g

11. Degnan T.F., Smith C.M., Venkat C.R. // Applied Catalysis A: General. 2001. V. 221. P. 283–294. https://doi.org/10.1016/s0926-860x(01)00807-9

12. Perego C., Ingallina P. // Green Chem. 2004. V. 6. P. 274–279. https://doi.org/10.1039/b403277m

13. Corma, A., Martinez-Soria V., Schnoeveld E. // J. Catal. 2000. V. 192. P. 163–173. https://doi.org/10.1006/jcat.2000.2849

14. Патент RU 2825324, опубл. 26.08.2024

15. Жирнова Е.Д., Травкина О.С. // Современные молекулярные сита. 2024. Т. 6, № 1. С. 7–13. https://doi.org/10.53392/27130304_2024_6_1_7

16. Кельцев Н.В. Основы адсорбционной техники. М.: Химия, 1984. 592 с.

17. Koroglu H.J., Sarioglan A., Tatlier M., Erdem-Senatalar A., Savasci O.T. // J. Cryst. Growth. 2002. V. 241. P. 481–488. https://doi.org/10.1016/S0022-0248(02)01321-0

18. Lechert H., Kacirek H. // Zeolites. 1993. V. 13. № 3. P.192–200. https://doi.org/10.1016/S0144-2449(05)80277-5

19. Phiriyawirut P., Magaraphan R., Jamieson A.M., Wongkasemjit S. // Micropor. Mesopor. Mater. 2003. V. 64. № 1–3. P. 83–93. https://doi.org/10.1016/S1387-1811(03)00502-X

20. Hu Y.F., Yang B., Hu L.J., Liu L.J. // Adv. Mater. Res. 2014. V. 898. P. 140–143. https://doi.org/10.4028/www.scientific.net/AMR.898.140

21. Xie S., Liu S., Gao N., Li X., Gao Y., Liu K., Xu L. // New Journal of Chemistry. 2014. V. 38. № 6. P. 2514–2521. https://doi.org/10.1039/c3nj01532g

22. Lawton S.L., Fung A.S., Kennedy G.J., Alemany L.B., Chang C.D., Hatzikos G.H., Woessner D.E. // J. Phys. Chem. 1996. V. 100. P. 3788–3798. https://doi.org/10.1021/jp952871e