Промышленные гидроксиды алюминия. Сообщение 2. Применение гидроксидов алюминия в каталитической реакции кислотного типа и влияние пептизирующего агента

Разработка каталитических систем всегда требует большого количества фундаментальных и эмпирических исследований. Если целью работы является промышленное внедрение, то в задачи входит изучение свойств промышленного крупнотоннажного сырья и работа осложняется необходимостью его адаптации к разрабатываемой технологии. В сообщении сопоставлены структурные характеристики и элементный состав ряда промышленных гидроксидов алюминия с физико-химическими характеристиками полученных из них метастабильных оксидов алюминия. В лабораторных стендах изучены показатели эффективности работы алюмооксидных катализаторов в реакции скелетной изомеризации н-бутиленов. Установлено, что в отличие от текстурных характеристик примесные ионы в большей степени влияют на каталитические показатели образцов. Впервые исследовано воздействие пептизаторов, ортофосфорной и лимонной кислот на свойства катализаторов кислотного типа. Впервые показано, что несмотря на увеличение концентрации кислотных центров на поверхности оксида алюминия, полученного с применением ортофосфорной кислоты, его каталитическая активность кратно ниже катализатора, предварительно пептизированного лимонной кислотой и характеризующегося меньшей концентрацией кислотных центров.

1. Lokteva E.S., Golubina E.V. Metal-support interactions in the design of heterogeneous catalysts for redox processes // Pure Appl. Chem. 2019. V. 91. P. 609-631. https://doi.org/10.1515/pac-2018-0715.

2. Смоликов М.Д., Бикметова Л.И., Казанцев К.В., Шкуренок В.А., Яблокова С.С., Лавренов А.В. Нанесенные сульфатциркониевые катализаторы изомеризации гексана на носителях SiO2 и Al2O3. Влияние природы носителя // Катализ в промышленности. 2023. Т. 23. № 1. С. 67-74. https://doi.org/10.18412/1816-0387-2023-1-67-74.

3. Vogt E.T.C., Fu D., Weckhuysen B.M. Carbon deposit analysis in catalyst deactivation, regeneration, and rejuvenation // Angew. Chem. Int. 2023. V. 62. P. e202300319. https://doi.org/10.1002/anie.202300319.

4. Abdullah B., Abd Ghani N.A., Vo D.-V. N. Recent advances in dry reforming of methane over Ni-based catalysts // Journal of Cleaner Production. 2017. V. 162. P. 170-185. http://doi.org/10.1016/j.jclepro.2017.05.176.

5. Marecot P., Martinez H., Barbier J. Coking reaction by anthracene on acidic aluminas and silica-aluminas // Journal of catalysis. 1992. V. 138. P. 474-481.

6. Белый А.С., Смоликов М.Д., Кирьянов Д.И., Удрас И.Е. Современные представления о состоянии платины в нанесенных катализаторах для производства моторных топлив // Рос. хим. ж. 2007. т. LI. №4. с. 38-47.

7. Kennedy D.R., Webb G., Jackson S.D., Lennon D. Propyne hydrogenation over alumina-supported palladium and platinum catalysts // Appl. Catal. A Gen. 2004. V. 259. P. 109–120.

8. Патент US3420618A, опубл. 1969.

9. Makgoba N.P., Sakuneka T.M., Koortzen J.G., van Schalkwyk C., Botha J.M., Nicolaides C.P. Silication of γ-alumina catalyst during the dehydration of linear primary alcohols // Applied Catalysis A: General. 2006. V. 297. P. 145–150.

10. Takahashi T., Takami K., Tashiro M. Dehydration of 1-phenylethanol over solid acidic catalysts // The Canadian journal of chemic. eng. 1988. V. 66. P. 433-437.

11. Donk S., Bitter J.H., Jong K.P. Deactivation of solid acid catalysts for butene skeletal isomerisation: on the beneficial and harmful effects of carbonaceous deposits // Applied Catalysis A: General. 2001. V. 212. P. 97-116.

12. Sanfilippo D., Miracca I. Dehydrogenation of paraffins: synergies between catalyst design and reactor engineering // Catalysis Today. 2006. V. 111. P. 133–139. http://doi.org/10.1016/j.cattod.2005.10.012.

13. Egorova S.R., Tuktarov R.R., Boretskaya A.V., Laskin A.I., Gizyatullov R.N., Lamberov A.A. Stabilizing effect of α-Cr2O3 on highly active phases and catalytic performance of a chromium alumina catalyst in the process of isobutane dehydrogenation // Molecular Catalysis. 2021. V. 509. P. 111610. https://doi.org/10.1016/j.mcat.2021.111610.

14. Смоликов М.Д., Кирьянов Д.И., Шкуренок В.А., Бикметова Л.И., Белопухов Е.А., Яблокова С.С., Казанцев К.В., Белый А.С., Лавренов А.В., Кондрашев Д.О., Клейменов А.В. Интегрированные процессы риформинга и изомеризации бензиновых фракций для производства экологически чистых автобензинов // Катализ в промышленности. 2022. Т. 22. № 1. С.40-56. http://doi.org/10.18412/1816-0387-2022-1-40-56.

15. Пимерзин А.А., Томина Н.Н., Никульшин П.А., Максимов Н.М., Можаев А.В., Ишутенко Д.И., Вишневская Е.Е. Катализаторы гидроочистки нефтяных фракций на основе гетерополисоединений Mo и W // Катализ в промышленности. 2014. Т. 5. С. 49-55.

16. Nayar P., Waghmare S., Singh P., Najar M., Puttewar S., Agnihotri A. Comparative study of phase transformation of Al2O3 nanoparticles prepared by chemical precipitation and sol-gel auto combustion methods // Materials Today: Proceedings. 2020. V. 26. P. 122–125.

17. Huang B., Bartholomew C.H., Woodfield B.F. Facile synthesis of mesoporous γ-alumina with tunable pore size: the effects of water to aluminum molar ratio in hydrolysis of aluminum alkoxides // Microporous Mesoporous Mater. 2014. V. 183. P. 37-47. http://doi.org/10.1016/j.micromeso.2013.09.007.

18. Egorova S.R., Mukhamed’yarova A.N., Nesterova O.V., Zhang Y., Skibina J.D., Lamberov A.A. Formation of phases and porous system in the product of hydrothermal treatment of χ-Al2O3 // Coatings. 2018. V. 8. P. 30. http://doi.org/10.3390/coatings8010030.

19. Бебякина А.П., Фарид М.И., Борецкая А.В., Егорова С.Р., Ламберов А.А. Промышленные гидроксиды алюминия. Сообщение 1. Фазовый состав и текстурные характеристики промышленных гидроксидов/оксидов алюминия // Катализ в промышленности. 2024. Т. 24. № 2. С. 6-14.

20. Jiratova K., Janacek L., Schneider P. Influence of aluminum hydroxide peptization on physical properties of alumina extrudates // Preparation of catalyst III. Stud. Surf. Sci. Catal. 1983. V. 16. P. 653.

21. Ламберов А.А., Левин О.В., Егорова С.Р., Евстягин Д.А., Аптикашева А.Г. Влияние пептизации на текстурные и физико-механические свойства гидроксидов алюминия // Журнал прикладной химии. 2003. Т. 76. №3. С. 365-372.

22. Радченко Е.Д., Нефедов Б.К., Алиев Р.Р. Промышленные катализаторы гидрогенизационных процессов нефтепереработки. М.: Химия, 1987. 224 с.

23. Guo Sh., Yu Sh., Yuan H., Cai K., Tian H., Da Zh. Peptization mechanism of aluminum phosphate sol // Colloids and surfaces A: physicochemical and engineering aspects. 2022. V. 651. P. 129637. http://doi.org/10.1016/j.colsurfa.2022.129637.

24. Трегубенко В.Ю., Удрас И.Е., Дроздов В.А., Белый А.С. Влияние пептизации псевдобемита органическими кислотами на текстурные характеристики получаемых оксидов алюминия // Журнал прикладной химии. 2011. Т.84. № 1. С. 10-17.

25. Yashnik S.A., Kuznetsov V.V., Ismagilov Z.R., Cuihua X. Effect of χ-alumina addition on H2S oxidation properties of pure and modified γ-alumina // Chinese Journal of Catalysis. 2018. V.39. № 2. P. 258.

26. Nadeina K.A., Kazakov M.O., Danilova I.G., Kovalskaya A.A., Stolyarova E.A., Dik P.P., Gerasimov E.Yu., Prosvirin I.P., Chesalov Yu.A., Klimov O.V., Noskov А.S. The influence of B and P in the impregnating solution on the properties of NiMo/γ-δ-Al2O3 catalysts for VGO hydrotreating // Catalysis Today. 2019. V. 329. P. 2-12. http://doi.org/10.1016/j.cattod.2018.12.035.

27. Ламберов А.А., Романова Р.Г., Шмелев И.Г., Сопин В.Ф. Влияние кислотного модифицирования на структуру и каталитическую активность оксида алюминия // Журнал прикладной химии. 2002. Т. 75. № 3. С. 407-412.

28. Борецкая А.В., Ильясов И.Р., Ламберов А.А. Структурные и электронные свойства высокодисперсных частиц активного компонента Pd/Al2O3 катализаторов гидрирования бутадиена-1,3 // Катализ в промышленности. 2019. Т. 19. № 2. С. 114.

29. Паукштис Е.А. Инфракрасная спектроскопия в гетерогенном кислотно-основном катализе. Новосибирск: Наука, 1992. 255 с.

30. Donk S., Bitter J.H., Jong K.P. Deactivation of solid acid catalysts for butene skeletal isomerisation: on the beneficial and harmful effects of carbonaceous deposits // Applied Catalysis A: General. 2001. V. 212. P. 97-116.

31. Damon J.-P., Delmon B., Bonnier J.-M. Acidic properties of silica-alumina gels as a function of chemical composition. Titration and catalytic activity measurements// J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1. 1977. V. 73. P. 372.

32. Choudhary V.R., Doraiswamy L.K. Isomerization of n-butene to isobutene. I. Selection of catalyst by group screening // Journal of Catalysis. 1971. V. 23. N 1. P. 54–60. http://doi.org/10.1016/0021-9517(71)90024-8.

33. Valente J.S., Falcón S., Lima E., Vera M.A., Bosch P., López-Salinas E. Phosphating alumina: A way to tailor its surface properties // Microporous and mesoporous materials. 2006. V. 94. N 1–3. P. 277-282. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2006.02.018.

34. Krzywicki A., Marczewski M. Superacidity of modified γ-Al2O3. Structure of active site and catalytic activity // J. Chem. Soc., Faraday Trans. 1. 1980 .V. 76. P. 1311. https://doi.org/10.1039/f19807601311.

35. Мухамбетов И.Н. Алюмооксидный катализатор скелетной изомеризации н-бутиленов, модифицированный в гидротермальных условиях: дисс. канд. хим. наук: 02.00.15 / Мухамбетов Ильдар Николаевич. – Казань: КФУ, 2017. – С. 132.