Превращения этилена и пропилена на оксидномолибденовых катализаторах, нанесенных на боратсодержащие оксиды алюминия и циркония

Рассмотрены физико-химические свойства, состояние активного компонента, активность и селективность оксидномолибденовых катализаторов, нанесенных на боратсодержащие оксиды алюминия и циркония, в процессах превращения этилена в пропилен и метатезиса пропилена. Показано, что для обоих носителей активность оксидномолибденовых катализаторов в превращениях этилена и пропилена находится в прямой зависимости от числа кислотных центров на их поверхности. Катализатор на основе боратсодержащего оксида алюминия активен при температурах 100–200 °С. Катализатор на основе боратсодержащего оксида циркония требует использования температур вплоть до 450 °С. Более высокая активность катализатора MoO3/B2O3-Al2O3 может быть связана как с наличием на его поверхности большего числа активных центров реакций метатезиса за счет формирования высокодисперсных соединений молибдена, так и за счет большего количества бренстедовских кислотных центров.

1. Голинский Д.В., Виниченко Н.В., Затолокина Е.В., Пашков В.В., Паукштис Е.А., Гуляева Т.И., Павлюченко П.Е., Кроль О.В., Белый А.С. // Рос. Хим. Ж. 2019. Т. 62. № 1-2. С. 55 – 72. https://doi.org/10.6060/rcj.2018621-2.5

2. Speight J.G. // Handbook of Industrial Hydrocarbon Processes. 2020. P. 55 – 93. https://doi.org/10.1016/B978-0-12-809923-0.00002-3.

3. Vogt E.T.C., Whiting G.T., Chowdhury A.D., Weckhuysen B.M. // Adv. Catal. 2015. V. 58. P. 143 – 314. https://doi.org/10.1016/bs.acat.2015.10.001

4. Matar S., Hatch L.F. Chemistry of petrochemical processes. Houston: Gulf Publishing Company, 1995. 392 p. https://doi.org/10.5860/CHOICE.32-2746.

5. Mol J.C. // J. Mol. Catal. A: Chem. 2004. V. 213. P. 39 − 45. https://doi.org/10.1016/j.molcata.2003.10.049.

6. Mol J.C., van Leeuwen P.W.N.M. Handbook of Heterogeneous Catalysis. Weinheim: Wiley-VCH Verlag GmbH & Co. KGaA, 2008. P. 3240 – 3256. https://doi.org/10.1002/9783527610044.hetcat0164.

7. Lwin S., Wachs I.E. // ACS Catal. 2014. V. 4/ P. 2505 – 2520. https://doi.org/10.1021/cs500528h.

8. Chakrabarti A., Wachs, I.E. // J. Phys. Chem. C. 2019. V. 123. P. 12367 − 12375. https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.9b02426.

9. Otroshchenko T., Zhang Q., Kondratenko E.V. // Catal. Let. 2022. V. 152. P. 2366 – 2374. https://doi.org/10.1007/s10562-021-03822-2.

10. Hahn T., Bentrup U., Armbruster M., Kondratenko E.V., Linke D. // ChemCatChem. 2014. V. 6. P. 1664 – 1672. https://doi.org/10.1002/cctc.201400040.

11. Debecker D.P., Schimmoeller B., Stoyanova M., Poleunis C., Bertrand P., Rodemerck U., Gaigneaux E.M. // J. Catal. 2011. V. 277. P. 154 – 163. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2010.11.003.

12. Debecker D.P., Stoyanova M., Rodemerck U., Gaigneaux E.M. // J. Mol. Catal. A. 2011. V. 340. P. 65 – 76. https://doi.org/10.1016/j.molcata.2011.03.011.

13. Debecker D.P., Stoyanova M., Rodemerck U., Lonard A., Su B.-L., Gaigneaux E.M. // Catal. Today. 2011. V. 169. P. 60 – 68. https://doi.org/10.1016/j.cattod.2010.07.026.

14. Nikiforov A.I., Chesnokov E.A., Popov A.G., Ivanova I.I. // J. Catal. 2024. V. 436. P. 115578. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2024.115578.

15. Nikiforov A.I., Popov A.G., Chesnokov E.A., Ivanova I.I. // J. Catal. 2022. V. 415. P. 58 – 62. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2022.09.024

16. Otroshchenko T., Zhang Q., Kondratenko E.V. // ACS Catal. 2021. V. 11. № 22. P. 14159 – 14167. https://doi.org/10.1021/acscatal.1c04267

17. Amakawa K., Wrabetz S., Kröhnert J., Tzolova-Müller G., Schlögl R., Trunschke A. // J. Am. Chem. Soc. 2012. V. 134. P. 11462 – 11473. https://doi.org/10.1021/ja3011989.

18. Карпова Т.Р., Лавренов А.В , Моисеенко М.А., Гуляева Т.И., Арбузов А.Б., Бухтияров А.В., Герасимов Е.Ю., Глазнева Т.С. // Катализ в промышленности. 2025. Т. 25. № 6. С. 31 – 44. https://doi.org/10.18412/1816-0387-2025-6-31-44.

19. Исмагилов З.Р., Шкрабина Р.А., Корябкина Н.А. // Экология. Серия аналитических обзоров мировой литературы. 1998. Т. 50. С. 1 – 80.

20. Карпова Т.Р., Булучевский Е.А., Лавренов А.В., Леонтьева Н.Н., Гуляева Т.И., Савельева Г.Г. // Журнал Сибирского федерального университета. Серия: Химия. 2012. Т. 4. № 5. С. 376 – 387.

21. Karpova T., Buluchevskiy E., Lavrenov A., Moiseenko M., Trenikhin M., Arbuzov A., Gulyaeva T., Savelyeva G., Muromtsev I. // Molecular Catalysis. 2021. V. 499. P. 111316:1-9. https://doi.org/10.1016/j.mcat.2020.111316.

22. Scofield J.H. // J. Electron. Spectrosc. Relat. Phenom. 1976. V. 8, P. 129 – 137. https://doi.org/10.1016/0368-2048(76)80015-1.

23. Карпова Т.Р., Булучевский Е.А., Лавренов А.В., Леонтьева Н.Н., Тренихин М.В., Гуляева Т.И., Талзи В.П. // Химия в интересах устойчивого развития. 2013. Т. 21. № 1. С. 61 – 68.

24. Tian H., Roberts C.A., Wachs I.E. // J. Phys. Chem. C. 2010. V. 114. P. 14110 – 14120. https://doi.org/10.1021/jp103269w.

25. Cui Y., Liu N., Xia Y., Lv J., Zheng S., Xue N., Peng L., Guo X., Ding W. // J. Mol. Catal. A Chem. 2014. V. 394. P. 1 – 9. https://doi.org/10.1016/j.molcata.2014.06.027.

26. Li X., Zhang W., Liu S., Xie S., Zhu X., Bao X., Xu L. // J. Mol. Catal. A Chem. 2009. V. 313. P. 38 – 43. https://doi.org/10.1016/j.molcata.2009.07.020.

27. Morales-Ortuno J.C., Klimova T.E. // Fuel. 2017. V. 198. P. 99 – 109. https://doi.org/10.1016/j.fuel.2017.01.007.

28. Ramanathan A., Wu J.-F., Maheswari R., Hu Y., Subramaniam B. // Microporous Mesoporous Mater. 2017. V. 245. P. 118 – 125. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2017.03.001.

29. Cordero R.L., Guerra S.L., Fierro J. L.G., Agudo A.L. // J. Catal. 1990. V. 126.P. 8 – 12. https://doi.org/10.1016/0021-9517(90)90041-H.

30. Zhang D., Li X., Liu S., Zhu X., Chen F., Xu L. // Appl. Catal. A Gen. 2014. V. 472. P. 92 – 100. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2013.12.019.

31. Handzlik J., Ogonowski J., Stoch J., Mikolajczyk M., Michorczyk P. // Appl. Catal. A Gen. 2006. V. 312. № 1 – 2. P. 213 – 219. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2006.07.002.

32. Harlin M.E., Backman L.B., Krause A.O.I., Jylh O.J.T. // J. Catal. 1999. V. 183. № 2. P. 300 – 313. https://doi.org/10.1006/jcat.1999.2413.

33. Morterra C., Magnacca G. // Catal. Today. 1996. V. 27. № 3 – 4. P. 497 – 532. https://doi.org/10.1016/0920-5861(95)00163-8.

34. Delmastro A., Gozzelino G., Mazza D., Vallino M., Busca G., Lorenzelli V. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1992. V. 88. P. 2065 – 2070. https://doi.org/10.1039/FT9928802065

35. Saih Y., Segawa K. // Appl. Catal. A Gen. 2009. V. 353. P. 258 – 265. https://doi.org/10.1016/j.apcata.2008.10.037.

36. Morterra C., Cerrato G., Di Ciero S. // Appl. Surf. Sci. 1998. V. 126. P. 107 – 128. https://doi.org/10.1016/S0169-4332(97)00581-3.

37. Flego C., Carluccio L., Rizzo C., Perego C. // Catal. Commun. 2001. V. 2. P. 43 – 48. https://doi.org/10.1016/S1566-7367(01)00006-1.

38. Xui T., Wang J., Liu Q. // Microporous Mesoporous Mater. 2011. V. 143. № 2 – 3. P. 362 – 367. https://doi.org/10.1016/j.micromeso.2011.03.014.

39. Malshe K.M., Patil P.T., Umbarkar S.B., Dongare. M.K. // J. Mol. Catal. A. Chemical. 2004. V. 212. P. 337 – 344. https://doi.org/10.1016/j.molcata.2003.11.016.

40. Лавренов А.В., Басова И.А., Казаков М.О., Финевич В.П., Бельская О.Б., Булучевский Е.А., Дуплякин В.К. // Рос. хим. ж. (Ж. Рос. хим. об-ва им. Д.И. Менделеева). 2007. Т. LI. № 4. С. 75 – 85.

41. Sato S., Kuroki M., Sodesawa T., Nozaki F., Maciel G.E. // J. Mol. Catal. A. Chemical. 1995. V. 104. P. 171 – 177. https://doi.org/10.1016/1381-1169(95)00105-0

42. Urbano F.J., Aramendía M.A., Marinas A., Marinas J.M. // J. Catal. 2009. V. 268. P. 79 – 88. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2009.09.005.

43. Паукштис Е.А. ИК-спектроскопия в гетерогенном кислотно-основном катализе. Новосибирск: Наука, 1992. 253 с.

44. Flego C., O'Neil Parker W.O. // Appl. Catal. A Gen. 1999. V. 185. P. 137 – 152. https://doi.org/10.1016/S0926-860X(99)00137-4

45. Hadjiivanov K., Lavalley J.C. // Catal. Commun. 2001 V. 2. P. 129 – 133. https://doi.org/10.1016/S1566-7367(01)00020-6.

46. Карпова Т.Р., Лавренов А.В., Моисеенко М.А., Потапенко О.В., Ковеза В.А., Булучевский Е.А., Арбузов А.Б., Василевич А.В. // Катализ в промышленности. 2024. Т. 24. № 6. С. 60 – 69. https://doi.org/10.18412/1816-0387-2024-6-60-69.