Preview

Катализ в промышленности

Расширенный поиск
Доступ открыт Открытый доступ  Доступ закрыт Доступ платный или только для Подписчиков

Использование ультрастабильных цеолитов Y с различным содержанием натрия в качестве компонентов NiW/USY-ASA-Al2O3-катализаторов гидрокрекинга

https://doi.org/10.18412/1816-0387-2026-4-91-111

Аннотация

Исследовано влияние содержания натрия в цеолите Y на его физико-химические свойства и на свойства катализаторов гидрокрекинга, приготовленных на его основе. Синтезирована серия образцов ультрастабильного цеолита Y с различным содержанием натрия. Образцы охарактеризованы комплексом физико-химических методов, таких как химический анализ, метод AES ICP, рентгенофазовый анализ, ТПД аммиака и ИКС адсорбированного пиридина. На основе полученных цеолитов приготовлены NiW-катализаторы гидрокрекинга, определены их физико-химические свойства, включая измерение кислотности методом ИКС адсорбированного пиридина, и проведены испытания в гидрокрекинге вакуумного газойля в режиме первой стадии. Показано, что увеличение содержания натрия в цеолите при- водит к значительному снижению концентрации БКЦ и увеличению концентрации ЛКЦ. При этом физико-химические и каталитические свойства катализаторов на основе цеолитов с различным содержанием натрия оказываются достаточно близкими. Следовательно, при используемой рецептуре приготовления катализаторов может быть применен исходный цеолит с содержанием натрия до 0,5 мас.% при неизменности каталитических свойств.

Об авторах

С. А. Хорошева
Центр промышленных инноваций «Газпром нефти», Санкт-Петербург
Россия


М. В. Парфенов
Институт катализа им Г.К. Борескова СО РАН, Новосибирск
Россия


Л. В. Пирютко
Институт катализа им Г.К. Борескова СО РАН, Новосибирск
Россия


М. О. Казаков
Институт катализа им Г.К. Борескова СО РАН, Новосибирск
Россия


Т. С. Глазнева
Институт катализа им Г.К. Борескова СО РАН, Новосибирск
Россия


В. А. Сальников
Центр промышленных инноваций «Газпром нефти», Санкт-Петербург
Россия


А. А. Пимерзин
Центр промышленных инноваций «Газпром нефти», Санкт-Петербург
Россия


Список литературы

1. Капустин В. М., Чернышева Е. А. Цеолиты в каталитических процессах нефтепереработки. г. Москва, 2024. С. 33–34.

2. Saab R. и др. Synthesis and performance evaluation of hydrocracking catalysts: A review // Journal of Industrial and Engineering Chemistry. 2020. Т. 89. С. 83–103.

3. Пинаева Л. Г. и др. Развитие катализаторов гидропроцессов нефтепереработки // Катализ в промышленности. 2020. Т. 20, № 5. С. 391–406.

4. Weitkamp J. Catalytic Hydrocracking—Mechanisms and Versatility of the Process // ChemCatChem. 2012. Т. 4, № 3. С. 292–306.

5. Mabaleha S. S., Delo A., Kalita P. Secondary cracking suppression over zeolite-based catalysts: A review // Renewable and Sustainable Energy Reviews. 2024. Т. 203. С. 114789.

6. Liu W. и др. Modified Y molecular sieve and preparation method and use thereof, supported catalyst, and hydrocracking method: пат. US10112840 USA. 2018.

7. Домокос Л., Оувехенд К. Катализатор гидрокрекинга: пат. RU 2540071 USA. 2015.

8. Zhang Y. и др. Middle distillate hydrocracking catalyst containing zeolite beta with low od acidity and large domain size: пат. CA2994984A1 USA. 2017.

9. Kazakov M. O. и др. Combining USY and ZSM-23 in Pt/zeolite hydrocracking catalyst to produce diesel and lube base oil with improved cold flow properties // Fuel. 2023. Т. 344. С. 128085.

10. Francis J. и др. Design of improved hydrocracking catalysts by increasing the proximity between acid and metallic sites // Applied Catalysis A: General. 2011. Т. 409–410. С. 140–147.

11. Danilova I. G. и др. Effect of rare earths on acidity of high-silica ultrastable REY zeolites and catalytic performance of NiMo/REY+Al2O3 catalysts in vacuum gas oil hydrocracking // Microporous and Mesoporous Materials. 2022. Т. 329. С. 111547.

12. Parfenov M. V. и др. Role of Zeolite Acidity and Ni Content in Hexadecane Hydroisomerization over Ni/ZSM-23 Catalyst // Ind. Eng. Chem. Res. 2024. Т. 63, № 13. С. 5557–5572.

13. Golubev I. S. и др. The effect of Si/Al ratio of zeolite Y in NiW catalyst for second stage hydrocracking // Catalysis Today. 2021. Т. 378. С. 65–74.

14. Kazakov M. O. и др. Influence of USY zeolite recrystallization on physicochemical properties and catalytic performance of NiMo/USY-Al2O3 hydrocracking catalysts // Catalysis Today. 2019. Т. 329. С. 108–115.

15. Ambs W. J., Flank W. H. Thermal behavior of synthetic faujasite // Journal of Catalysis. 1969. Т. 14, № 2. С. 118–125.

16. Xu M., Liu X., Madon R. J. Pathways for Y Zeolite Destruction: The Role of Sodium and Vanadium // Journal of Catalysis. 2002. Т. 207, № 2. С. 237–246.

17. Tao Y. и др. Mesopore-Modified Zeolites: Preparation, Characterization, and Applications // Chem. Rev. 2006. Т. 106, № 3. С. 896–910.

18. Aghaei E. и др. Improving the physicochemical properties of Y zeolite for catalytic cracking of heavy oil via sequential steam-alkali-acid treatments // Microporous and Mesoporous Materials. 2020. Т. 294. С. 109854.

19. Agudelo J. L. и др. Influence of steam-calcination and acid leaching treatment on the VGO hydrocracking performance of faujasite zeolite // Fuel Processing Technology. 2015. Т. 133. С. 89–96.

20. Akolekar D. B., Choudhary V. R. Acidity and catalytic properties of H - Na-ZSM-8 zeolite: Effect of H+ exchange, pretreatment condition, and poisoning of stronger acid sites // Journal of Catalysis. 1987. Т. 105, № 2. С. 416–431.

21. Garcia L. и др. Phenol alkylation with methanol: effect of sodium content and ammonia selective poisoning of an HY zeolite // Catal Lett. 1996. Т. 37, № 1–2. С. 121–123.

22. Giliazutdinova A. S. и др. Catalytic Cracking of n-Dodecane over Alkali-Metal-Modified ZSM-5 Zeolites // Pet. Chem. 2024. Т. 64, № 9. С. 1106–1112.

23. Scherzer J. Correlation Between Catalyst Formulation and Catalytic Properties // Studies in Surface Science and Catalysis. Elsevier, 1993. Т. 76. С. 145–182.

24. Pine L. Prediction of cracking catalyst behavior by a zeolite unit cell size model // Journal of Catalysis. 1984. Т. 85, № 2. С. 466–476.

25. Liu Z., Dadyburjor D. B. Activity, selectivity, and deactivation of high-sodium HY zeolite // Journal of Catalysis. 1992. Т. 134, № 2. С. 583–593.

26. Доронин В. П., Сорокина Т. П. Химический дизайн катализаторов крекинга // Рос. хим. ж. 2007. Т. 51, № 4. С. 23–29.

27. Du X. и др. Kinetics study and analysis of zeolite Y destruction // Chinese Journal of Catalysis. 2016. Т. 37, № 2. С. 316–323.

28. Kuznetsov P. N., Anufriev D. M., Ione K. G. Studies of n-octane transformations on zeolites under hydrocracking conditions in a two-reactor flow-circulation system // Reaction Kinetics, Mechanisms and Catalysis. 1985. Т. 28, № 1. С. 35–40.

29. Harris R. K. и др. NMR nomenclature: Nuclear spin properties and conventions for chemical shifts (IUPAC recommendations 2001) // Concepts Magn. Reson. 2002. Т. 14, № 5. С. 326–346.

30. Morcombe C. R., Zilm K. W. Chemical shift referencing in MAS solid state NMR // Journal of Magnetic Resonance. 2003. Т. 162, № 2. С. 479–486.

31. Massiot D. и др. Modelling one‐ and two‐dimensional solid‐state NMR spectra // Magnetic Reson in Chemistry. 2002. Т. 40, № 1. С. 70–76.

32. Paukshtis E. A., Yurchenko E. N. Study of the Acid–Base Properties of Heterogeneous Catalysts by Infrared Spectroscopy // Russ. Chem. Rev. 1983. Т. 52, № 3. С. 242–258.

33. Emeis C. A. Determination of Integrated Molar Extinction Coefficients for Infrared Absorption Bands of Pyridine Adsorbed on Solid Acid Catalysts // Journal of Catalysis. 1993. Т. 141, № 2. С. 347–354.

34. Bezman R. Relationship between zeolite framework composition and hydrocracking catalyst performance // Catalysis Today. 1992. Т. 13, № 1. С. 143–156.

35. Kazakov M. O. и др. Hydrocracking of vacuum gas oil over NiMo/Y-Al2O3: Effect of mesoporosity introduced by zeolite Y recrystallization // Catalysis Today. 2018. Т. 305. С. 117–125.

36. Fichtner-Schmittler H. и др. Correlation between Unit-Cell Parameter, Skeletal Stretching Vibrations and Molar Fraction of Aluminium of Faujasite Type Zeolites for Si:Al = 1.1 - 1,000 // Zeitschrift für Physikalische Chemie. 1990. Т. 271, № 1.

37. Rüscher C. H., Buhl J.-C., Lutz W. 13-P-15-Determination of the Si/Al ratio of faujasite-type zeolites // Zeolites and Mesoporous Materials at the dawn of the 21st century Proceedings of the 13th International Zeolite Conference. Montpellier, France: Elsevier, 2001. Т. 135. С. 343.

38. Khabibulin D. F., Volodin A. M., Lapina O. B. Structure of С@Al2O by multinuclear solid-state NMR spectroscopy // J Struct Chem. 2016. Т. 57, № 2. С. 354–360.

39. Pecharromán C. и др. Thermal Evolution of Transitional Aluminas Followed by NMR and IR Spectroscopies // J. Phys. Chem. B. 1999. Т. 103, № 30. С. 6160–6170.

40. O’Dell L. A. и др. A 27Al MAS NMR study of a sol–gel produced alumina: Identification of the NMR parameters of the θ-Al2O3 transition alumina phase // Solid State Nuclear Magnetic Resonance. 2007. Т. 31, № 4. С. 169–173.

41. Engelhardt G. Chapter 9 Solid state NMR spectroscopy applied to zeolites // Studies in Surface Science and Catalysis. Elsevier, 2001. Т. 137. С. 387–418.

42. Engelhardt G., Michel D. High-Resolution Solid-State NMR of Silicates and Zeolites. 1987.

43. Barthomeuf D. Zeolite acidity dependence on structure and chemical environment. Correlations with catalysis // Materials Chemistry and Physics. 1987. Т. 17, № 1–2. С. 49–71.

44. Stach H. и др. Mordenite acidity: dependence on the silicon/aluminum ratio and the framework aluminum topology. 2. Acidity investigations // J. Phys. Chem. 1992. Т. 96, № 21. С. 8480–8485.

45. Wang N., Zhang M., Yu Y. Distribution of aluminum and its influence on the acid strength of Y zeolite // Microporous and Mesoporous Materials. 2013. Т. 169. С. 47–53.

46. Palčić A., Valtchev V. Analysis and control of acid sites in zeolites // Applied Catalysis A: General. 2020. Т. 606. С. 117795.

47. Lohse U., Parlitz B., Patzelova V. Y zeolite acidity dependence on the silicon/aluminum ratio // J. Phys. Chem. 1989. Т. 93, № 9. С. 3677–3683.

48. Katada N. и др. Detection of active sites for paraffin cracking on USY zeolite by 27Al MQMAS NMR operated at high magnetic field 16 T // Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. 2005. Т. 236, № 1–2. С. 239–245.

49. Li S. и др. Probing the Spatial Proximities among Acid Sites in Dealuminated H-Y Zeolite by Solid-State NMR Spectroscopy // J. Phys. Chem. C. 2008. Т. 112, № 37. С. 14486–14494.

50. Li S. и др. Extra-framework aluminium species in hydrated faujasite zeolite as investigated by two-dimensional solid-state NMR spectroscopy and theoretical calculations // Phys. Chem. Chem. Phys. 2010. Т. 12, № 15. С. 3895.

51. Almutairi S. M. T. и др. Influence of Extraframework Aluminum on the Brønsted Acidity and Catalytic Reactivity of Faujasite Zeolite // ChemCatChem. 2013. Т. 5, № 2. С. 452–466.

52. Klinowski J. и др. 1H mas NMR and IR studies of the acidic properties of realuminated zeolite Y // Catal Lett. 1989. Т. 3. С. 263–272.

53. Gould N. S., Xu B. Quantification of acid site densities on zeolites in the presence of solvents via determination of extinction coefficients of adsorbed pyridine // Journal of Catalysis. 2018. Т. 358. С. 80–88.

54. Heuchel M. и др. The influence of porosity and active sites of zeolites Y and beta on the co-cracking of n-decane and 2-ethylphenol // Applied Catalysis A: General. 2018. Т. 553. С. 91–106.

55. González J. и др. Structural Defects, Lewis Acidity, and Catalysis Properties of Mesostructured WO3 /SBA-15 Nanocatalysts // J. Phys. Chem. C. 2017. Т. 121, № 43. С. 23988–23999.


Рецензия

Для цитирования:


Хорошева С.А., Парфенов М.В., Пирютко Л.В., Казаков М.О., Глазнева Т.С., Сальников В.А., Пимерзин А.А. Использование ультрастабильных цеолитов Y с различным содержанием натрия в качестве компонентов NiW/USY-ASA-Al2O3-катализаторов гидрокрекинга. Катализ в промышленности. 2026;26(4):91-111. https://doi.org/10.18412/1816-0387-2026-4-91-111

For citation:


Khorosheva S.A., Parfenov M.V., Pirutko L.V., Kazakov M.O., Glazneva T.S., Salnikov V.A., Pimerzin A.A. Use of ultrastable Y zeolites with varying sodium content as components of NiW/USY-ASA-Al₂O₃ hydrocracking catalysts. Kataliz v promyshlennosti. 2026;26(4):91-111. (In Russ.) https://doi.org/10.18412/1816-0387-2026-4-91-111

Просмотров: 197

JATS XML

ISSN 1816-0387 (Print)
ISSN 2413-6476 (Online)