Исследование физико-химических и каталитических свойств смешанных оксидов CuO-Fe2O3-Al2O3 в реакциях глубокого окисления

С целью разработки более дешевого и экологически безопасного катализатора, чем промышленный ЩКЗ-1, исследованы CuO-Fe₂O₃-Al₂O₃ катализаторы, полученные методом сплавления солей нитратов. Смешанные оксиды исследованы комплексом физико-химических методов (РФА, РФЭС, ТПВ, низкотемпературная адсорбция азота). Проведено испытание катализаторов в реакциях глубокого окисления CO и CH₄ на проточной и проточно-циркуляционной установках. Показано, что зависимость активности катализаторов Fe₂O₃-Al₂O₃ в реакциях окисления CO и метана от состава катализатора имеет максимум при содержании оксида алюминия ≈18 %. Исследование CuO-Fe₂O₃-Al₂O₃ катализаторов показало, что увеличение содержания оксида меди повышает активность катализаторов в реакции окисления CO, при этом наблюдается корреляция активности с поверхностной концентрацией меди. Прокаливание катализатора CuO-Fe₂O₃-Al₂O₃ при 800 °С в течение 5 ч приводит к снижению каталитической активности в окислении CO, что обусловлено как уменьшением общей удельной площади поверхности катализатора, так и образованием менее активных в реакции глубокого окисления фаз. Тем не менее по активности прокаленный катализатор CuO-Fe₂O₃-Al₂O₃ в реакции окисления CO соответствует уровню промышленного хромсодержащего катализатора ЩКЗ-1 (CuCr₂O₄/Al₂O₃).

1. Симонов А.Д., Федоров И.А., Дубинин Ю.В., Языков Н.А., Яковлев В.А., Пармон В.Н. // Катализ в промышленности. 2012. № 3. С. 50—57.

2. Симонов А.Д., Языков Н.А., Ведякин П.И., Лавров Г.А., Пармон В.Н. // Химия в интересах устойчивого развития. 2001. № 1. С. 97—104.

3. Пармон В.Н., Симонов А.Д., Садыков В.А., Тихов С.Ф. // Физика горения и взрыва. 2015. Т. 51. № 2. С. 5—13.

4. Prasad R., Kennedy L.A., Ruckenstein E. // Catalysis Reviews. 1984. Vol. 26. N 1. P. 1—58.

5. Zwinkels M.F.M., Järås S.G., Menon P.G., Griffin T.A. // Catalysis Reviews. 1993. Vol. 35. N 3. P. 319—358.

6. Ding J., Zhong Q., Zhang S., Cai W. // Journal of Hazardous Materials. 2015. Vol. 283. P. 633—642.

7. Gao Z.-F., Wu Z.-J., Liu W.-M. // Journal of Environmental Chemical Engineering. 2016. Vol. 4. N 2. P. 1653—1663.

8. Lin C., Qin W., Dong C. // Chemical Engineering Journal. 2016. Vol. 301. P. 257—265.

9. Meng T., Xie P., Qin H., Liu H., Hua W., Li X., Ma Z. // Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. 2016. Vol. 421. P. 109—116.

10. Кругляков В.Ю. // Дис. … канд. техн. наук: 2010., 107 c.

11. Федоров А.В., Языков Н.А., Ермаков Д.Ю., Каичев В.В., Симонов А.Д., Яковлев В.А. // Катализ в промышленности. 2015. Т. 15. № 2. С. 61—67.

12. Wagloehner S., Kureti S. // Applied Catalysis B: Environmental. 2012. Vol. 125. P. 158—165.

13. Amini E., Rezaei M., Sadeghinia M. // Chinese Journal of Catalysis. 2013. Vol. 34. N 9. P. 1762—1767. 14. Васенин Н.Т., Федорова А.А., Ануфриенко В.Ф., Ларина Т. В., Морозов И.В., Паукштис Е.А., Исмагилов З.Р. // Журнал физической химии. 2005. Т. 79. № 8. С. 1417—1423.

14. Морозов И.В., Любушкин Р.А., Федорова А.А., Петров М.Н., Бурдейная Т.Н., Третьяков В.Ф. // Кинетика и катализ. 2006. Т. 47. № 1. С. 40—44.

15. Симонов А.Д., Языков Н.А. // Химическая промышленность. 1996. № 3. С. 191—197.

16. Patterson A.L. // Physical Review. 1939. Vol. 56. N 10. P. 978—982.

17. Пахаруков И.Ю., Бобров Н.Н., Пармон В.Н. // Катализ в химической и нефтехимической промышленности. 2008. Т. 6. С. 11—16.

18. Бобров Н.Н. Промышленный катализ в лекциях. М.: Калвис: 2006.

19. Рабинович В.А., Хавин З.Я. Краткий химический справочник. 1991.

20. Cao J.-L., Wang Н., Yu X.-L., Wang S.-R., Wu S.-H., Yuan Z.-Y. // Applied Catalysis B: Environmental. 2008. Vol. 79. P. 26—34.

21. El-Shobaky H.G., Fahmy Y.M. // Materials Research Bulletin. 2006. Vol. 41. P. 1701—1713.

22. Halim K.S.A., Ismail A.M., Khedr M.H., Abadir M.F. // Topics in Catalysis. 2008. Vol. 47. P. 66—72.

23. Iamarino M., Chirone R., Lisi L., Pirone R., Salatino P., Russo G. // Catalysis Today. 2002. Vol. 75. P. 317—324.

24. Luo M.-F., Fang P., He M., Xie Y.-L. // Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. 2005. Vol. 239. P. 243—248.

25. Cao J.-L., Wang Y., Yu X.-L., Wang S.-R., Wu S.-H., Yuan Z.-Y. // Applied Catalysis B: Environmental. 2008. V. 79. N 1. P. 26—34.

26. Litt G., Almquist C. // Applied Catalysis B: Environmental. 2009. V. 90. N 1—2. P. 10—17.

27. Águila G., Gracia F., Cortés J., Araya P. // Applied Catalysis B: Environmental. 2008. V. 77. N 3—4. P. 325—338.

28. Lin X., Li R., Zhang Y., Zhan Y., Chen C., Zheng Q., Ma J. // International Journal of Hydrogen Energy. 2015. V. 40. N 4. P. 1735—1741.

29. Zhu X., Tu X., Mei D., Zheng C., Zhou J., Gao X., Luo Z., Ni M., Cen K. // Chemosphere. 2016. V. 155. P. 9—17.

30. Luo M.-F., Fang P., He M., Xie Y.-L. // Journal of Molecular Catalysis A: Chemical. 2005. V. 239. N 1—2. P. 243—248.

31. Scofield J.H. // Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena. 1976. V. 8. N 2. P. 129—137.

32. Боресков Г.К. Механизм катализа. Ч. 1. Природа каталитического действия. М.: Наука, 1984.

33. Алхазов Т.Г, Маголис Л.Я. Глубокое каталитическое окисление органических веществ. М.: Химия, 1985.

34. Андрушкевич Т.В., Поповский В.В., Боресков Г.К. // Кинетика и катализ. 1965. Т. 6 №. 5. С. 860—863.

35. Боресков Г.К. Гетерогенный катализ. М.: Наука, 1986.