Моделирование процесса получения закиси азота в микроканальном реакторе: влияние параметров на температурные режимы и производительность

Работа посвящена исследованию процесса получения закиси азота путем селективного окисления аммиака в микрореакторе (МКР), выполненном в форме металлического диска с цилиндрическими каналами, заполненными оксидным марганец-висмутовым катализатором. Представлена 3D математическая модель МКР, учитывающая аксиальный и радиальный тепло- и массоперенос, каталитические реакции и изменение в связи с этим объема реакционной смеси, теплообмен между диском и каналами, теплопроводность диска. Определены параметры, обеспечивающие максимальную производительность по закиси азота с учетом ограничений по температуре в каналах МКР. Наибольшая эффективность процесса получения закиси азота достигается при температуре наружной кромки реактора 370 °С и входной концентрации аммиака 20 об.%. Производительность единицы объема катализатора в МКР примерно в 1,5 раза выше, чем в трубчатом реакторе, а максимальная температура соответствует оптимальной, которая обеспечивает наилучшую селективность процесса по закиси азота.

1. Sobolev V.I., Kharitonov A.S., Paukshtis Ye.A., Panov G.I. // J. Mol. Catal. 1993. V. 84. P. 117—124. https://doi.org/10.1016/0304-5102(93)80090-H

2. Ильченко Н.И. Каталитическое окисление аммиака // Успехи химии. 1976. Т. 79. Вып. 12. C. 2169—2195. https://doi.org/10.1070/RC1976v045n12ABEH002765

3. Japanese Patent 6-122505, 1994; 6-122506, 1994; 6-122507, 1994.

4. Ivanova A.S., Slavinskaya E.M., Mokrinskii V.V., Polukhina I.A., Tsybulya S.V., Prosvirin I.P., Bukhtiyarov V.I., Rogov V.A., Zaikovskii V.I., Noskov A.S. // J. Catal. 2004. V. 221. № 1. P. 213—224. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2003.06.001

5. Иванова А.С., Славинская Е.М., Полухина И.А., Носков А.С., Мокринский В.В., Золотарский И.А. Катализатор и способ получения закиси азота. Патент РФ 2185237; опубл. 2002.

6. Uriarte A.K., Rodkin M.A., Gross M.J., Kharitonov A.S., Panov G.I. in: R.K. Grasselli, S.T. Oyama, A.M. Gaffney, J.E. Lyons (Eds.), Proceedings of the 3rd International Congress on Oxidation Catalysis, Elsevier, Amsterdam, Stud. Surf. Sci. Catal. 1997. V. 110. P. 857—864.

7. Panov G.I., Uriarte A.K., Rodkin M.A., Sobolev V.I. // Catal. Today. 1998. V. 41. P. 365—385.

8. Noskov A.S., Zolotarsky I.A., Pokrovskaya S.A., Kashkin V.N., Slavinskaya E.M., Mokrinskii V.V., Korotkih V.N. // Chem. Eng. J. 2005. V. 107. P. 79—87. https://dx.doi.org/10.1016/j.cej.2004.12.013

9. Noskov A.S., Zolotarsky I.A., Pokrovskaya S.A., Korotkih V.N., Slavinskaya E.M., Mokrinskii V.V., Kashkin V.N. // Chem. Eng. J. 2003. V. 91. P. 235—242. https://doi.org/10.1016/S1385-8947(02)00159-6

10. Кагырманова А.П. Оптимизация формы и размеров зерна катализатора в трубчатых реакторах с неподвижным зернистым слоем: Дис. … канд. техн. наук: 02.00.15. Новосибирск. 2009. 149 с.

11. Ehrfeld W., Hessel V., Löwe H. Microreactors — New Technology for Modern Chemistry, Weinheim: Wiley—VCH, 2000, https://doi.org/10.1002/3527601953

12. Hessel V., Hardt S., Löwe H. Chemical Micro Process Engineering — Fundamentals Modelling and Reactions, Wiley—VCH, Weinheim, 2004, https://doi.org/10.1002/3527603042

13. V. Hessel, H. Löwe, A. Müller, G. Kolb, Chemical Micro Process Engineering — Processing and Plants, Wiley—VCH, Weinheim, 2005, https://doi.org/10.1002/3527603581

14. Gribovskii A.G., Ovchinnikova E.V., Vernikovskaya N.V., Andreev D.V., Chumachenko V.A., Makarshin L.L. // Chem. Eng. J. 2017. V. 308. P. 135—141. http://dx.doi.org/10.1016/j.cej.2016.09.058

15. Игнатов А.С., Корчемкина П.Г., Верниковская Н.В., Чумаченко В.А. Процесс окисления метанола в формальдегид в микроканальном реакторе щелевого типа // Наука. Промышленность. Оборона: Труды 20-й Всероссийской научно-технической конференции, Новосибирск, 17—19 апреля 2019 г. В 4 т. Новосибирск: Изд-во НГТУ. 2019. Т. 3. С. 238—242.

16. Rebrov E.V., de Croon M.H.J.M., Schouten J.C. // Catal. Today. 2001. V. 69. P. 183—192. https://doi.org/10.1016/S0920-5861(01)00368-6

17. Slavinskaya E.M., Veniaminov S.A., Notté P., Ivanova A.S, Boronin A.I., Chesalov Yu.A., Polukhina I.A., Noskov A.S. // Journal of Catalysis. 2004. V. 222. P. 129—142. https://doi.org/10.1016/j.jcat.2003.09.029

18. Il’chenko N.I., Golodets G.I. Catalytic Oxidation of Ammonia // J. Catal. 1975. V. 39. 57—86. https://doi.org/10.1016/0021-9517(75)90283-3

19. Vernikovskaya N.V., Ovchinnikova E.V., Chumachenko V.A., Gribovskii A.G., Makarshin L.L. Mathematical modeling of highly exothermal processes in micro-channel reactors [Electronic resource] // 23 International conference on chemical reactors (CHEMREACTOR—23): Abstr., Belgium, Ghent, 5—9 Nov. 2018.

20. Ovchinnikova E.V., Vernikovskaya N.V., Gribovskii A.G., Chumachenko V.A. Multichannel microreactors for highly exothermic catalytic process: the influence of thermal conductivity of reactor material and of transport phenomena inside the channels on the process efficiency // Chemical Engineering Journal 409 (2021) 128046. https://doi.org/10.1016/j.cej.2020.128046

21. Аэров М.Э., Тодес О.М., Наринский Д.А. Аппараты со стационарным зернистым слоем. Л.: Химия, 1979. 176 с.

22. Hardt S. // Edited by Frerich J. Keil, Wiley-VCH, 2007. P. 25—75.