КОНВЕРСИЯ МЕТАНА НА КАТАЛИЗАТОРАХ, ПОЛУЧЕННЫХ МЕТОДОМ САМОРАСПРОСТРАНЯЮЩЕГОСЯ ВЫСОКОТЕМПЕРАТУРНОГО СИНТЕЗА

Методом самораспространяющегося высокотемпературного синтеза (СВС) с использованием порошков NiO, ZrO2, MgO, Al, Ni и др. приготовлены блочные металлокерамические катализаторы для селективного окисления метана. Проведены каталитические испытания блочных образцов в проточном реакторе на смеси метан (29,6 об.%) – воздух при 800 °С. Показано, что по выходу синтез-газа (суммарная концентрация СО + Н2) СВС-катализаторы достигают уровня платиновых и платино-родиевых, а в случае состава Ni52,9ZrO29,5 превосходят их. С использованием последнего в качестве катализатора разработан опытный автотермический генератор синтез-газа производительностью 30 м3/ч. Процесс получения синтез-газа путем углекислотной конверсии метана осуществлен на порошковых СВС-катализаторах Ni3Al, модифицированных Pt. Поведены испытания образцов в проточном реакторе с фиксированным слоем катализатора объемом 1 см3, размером зерен 600–1000 мкм, при температурах 600–900 оС, объемной скорости потока (СН4 : СО2 : Не = 20 : 20 : 60 об.%) 100 см3/мин. Показана высокая активность и стабильность разработанных катализаторов конверсии природного газа в синтез-газ в условиях высокотемпературной окислительно-восстановительной среды. Выполненная работа является первой стадией на пути получения диметилового эфира, который может стать реальным конкурентом дизельному топливу.

1. Григорян Э.И., Мержанов А.Г. Катализаторы XXI века // Наука — производству. 1998. № 3(5). С. 30—41.

2. Maksimov Yu.M., Kirdyashkin A.I., Baev V.K., Gushin A.N. // Advances in Science and Technology. 2010.

3. Vol. 63. P. 297.

4. Пат. 2349380 РФ. Катализатор и способ получения синтез-газа углекислотной конверсией метана /

5. Ю.С. Найбороденко, Н.Г. Касацкий, В.Д. Китлер, Л.А. Аркатова и др. 2009.

6. Аркатова Л.А. // Журнал физической химии. 2010. Т. 84. № 4. С. 647.

7. Арутюнов В.С., Крылов О.В. Окислительные превращения метана. М.: Наука, 1998.

8. Ferreira-Aparicio P., Marquez-Alvarez C., Rodriguez-Ramos I., Schuurman Y., Guerrero-Ruiz A., Mirodatos C. // J. Catal 184 (1) (1999) 202.

9. Zhang J., Wang H., Dalai A.K. // J. Catal. 249 (2007) 300.

10. Semelsberger T.A., Borup R.L., Greene H.L. // J. Power Sources. 156 (2006). 497.

11. Bradford M., Vannice M. // Catal. Rev. Sci. Eng. 41 (1999) 1.

12. Wang J.C.B., Hsiao S.Z., Huang T.J. // Appl. Catal. A 246 (2) (2003) 197.

13. Sazonova N.N., Sadykov V.A., Bobin A.S., Pokrovskaya S.A., Gubanova E. // React. Kinet. Catal. Lett. 98 (1)

14. (2009) 35.

15. Rostrub-Nielsen J.R., Bak-Hansen J.H. // J. Catal. 144 (1993) 38.

16. Wang H.Y., Ruckenstein E. // Appl. Catal. A 204 (2000) 143.

17. Пористая конструкционная керамика / Под ред. Красулина. М.: Металлургия, 1980.

18. Пат. 255221 СССР. Способ получения тугоплавких неорганических соединений / А.Г. Мержанов,

19. В.М. Шкиро, И.П. Боровинская. 1967.

20. Кирдяшкин A.И., Юсупов Р.А., Максимов Ю.М., Китлер В.Д. // Физика горения и взрыва. 2002. Т. 38.

21. № 5. С. 85.

22. Arkatova L.A. // Catalysis Today. 2010. Vol. 157. P. 170.

23. Brown I.G. // Review of Scientific Instruments. 1994. Vol. 65. P. 3061.