Влияние условий синтеза на формирование фазового состава MoVTe(Nb)-оксидного катализатора для окислительных превращений пропана

Замена дорогого пропилена на пропан, требующая разработки катализаторов прямого окисления пропана в акрилонитрил – важная и недостаточно исследованная проблема. Многокомпонентные MomVnTekNbх оксидные системы перспективны в одностадийном окислительном аммонолизе пропана в акрилонитрил. Несмотря на большое внимание различных авторов к методам приготовления таких катализаторов, не достигнута воспроизводимость их физико-химических и каталитических свойств. В целях оптимизации технологии синтеза катализатора в работе изучено влияние способа сушки водной суспензии исходных соединений (выпариванием или распылительной сушкой) на формирование Mo1V0,3Te0,23(Nb0,12)-оксидного катализатора. Показано, что метод сушки определяет химический и фазовый состав твердых предшественников катализаторов и формирование фазового состава конечного катализатора при высокотемпературной обработке. Использование метода распылительной сушки обеспечивает требуемые физико-химические характеристики катализатора (удельную поверхность и фазовый состав), определяющие высокие активность и селективность в реакции селективного превращения пропана. Такие катализаторы содержат две кристаллические фазы – орторомбическую М1 и гексагональную М2 в оптимальном соотношении 3:1.

1. Pat. 5049692 (US) assigned to Mitsubishi chemical Co. / M. Hatano, A. Kayou. 1991.

2. Ushikubo T., Oshima K., Kayou A. et al. // J. Catal. 1997. Vol. 169, P. 394–396.

3. Graselly R.K., Burrington J.D., Buttrey D.J. et al. // Top. Catal. 2003. Vol. 23. P. 5–22.

4. Holmberg J. , Grasselli R.K., Andersson A. // Appl. Catal. A: Gen. 2004. Vol. 270. P. 121–134.

5. Pat. 962 253 A2 (EP) assigned to Rohm & Haas / M. Lin, L.M. Linsen 1999.

6. Botella P., Lopez-Nieto J.M., Solsona B., Martinez-Arias A. // Catalysis Letters. 2001.Vol. 74. P. 3–4.

7. Watanabe H., Koyasu Y. // Appl. Catal A: Gen. 2000. Vol. 194–195 P. 479–485.

8. Malakhov V.V., Vasilyeva I.G. // Russ. Chem. Rev. 2008. Vol. 77, P. 350–372..

9. Evans Jr.H.T. // Acta. cryst. Sec.B 1974. Vol. 30. P. 2095.

10. Botto I.L. , Cabello C.I., Thomas H.J. // Materials Chemistry and Physics 1997. Vol. 47. P.37–45

11. Ushikubo T., Oshima K., Kayo A., Hatano M. // Stud. Surf. Sci. Catal. 1997. Vol. 112. P. 473–480.

12. Garcia-Gonzalez E., Lopez-Nieto J.M., Botella P., Gonzalez-Calbet J.M. // Chem. Mater. 2002. Vol. 14. P. 4416–4421.

13. Плясова Л.М., Соловьёва Л.П., Крюкова Г.Н. и др. // Журнал структурной химии. 1991. Т. 32. С. 110–115.

14. Myrayama H., Vitry D., Ueda W. et al. // Appl. Catal. A: Gen. 2007. Vol. 318. P. 137–142.

15. De Santo P. Jr., Buttrey D.J., Graselli R.K. et al. // Top. Catal. 2003. Vol. 23. P. 23–38.

16. Popova G.Ya., Andrushkevich T.V., Chesalov Yu.A. et al. // Catalysis Today 2009. Vol. 144. P. 312–317.