Гидроочистка нефтяного сырья на Ni6PMonW(12–n)(S)/Al2O3 катализаторах

С целью разработки эффективной каталитической композиции для процессов гидроочистки нефтяного сырья исследована зависимость каталитической активности сульфидных никельмолибденвольфрамовых катализаторов от мольного соотношения в них Mo : W. Синтезированы триметаллические катализаторы состава Ni6-PMonW12–n/Al2O3 (после сульфидирования – Ni6-PMonW12–n(S)/Al2O3), где n = 0÷12. Изучена морфология частиц активной фазы сульфидных образцов с помощью просвечивающей электронной микроскопии высокого разрешения. Рассчитаны средняя длина слоев фазы «NiMo(W)S» и среднее число слоев в кристаллите, а также количество атомов Мо(W) в слое, доля атомов Мо(W) в реберных и угловых позициях. Изучено влияние мольного соотношения Mo : W на каталитическую активность приготовленных образцов в процессах гидрогенолиза дибензотиофена, гидродесульфуризации (ГДС) и гидрирования олефинов и ароматических соединений при гидроочистке смеси дизельных фракций и вакуумного газойля. Выявлено, что в реакциях ГДС и гидрирования наиболее активен образец c мольным соотношением Mo : W = 1 : 1.

гидроочистка, катализаторы, гетерополикислоты, молибден, вольфрам, дибензотиофен, дизельные фракции, вакуумный газойль

1. Parlevliet F., Eijsbouts S. // Catal. Today 130 (2008) 254–264.

2. Leliveld R.G., Eijsbouts S.E. // Catal. Today 130 (2008) 183–189.

3. Гейтс Б., Кетцир Дж, Шуйт Г. Химия гидрогенизационных процессов в нефтепереработке. М.: Мир, 1981. 551. с.

4. González-Cortés S.L., Rugmini S., Xiao T., Green M.L.N., Rodulfo-Baechler, Imbert F.E. // Appl. Catal. A. 475 (2014) 270–281.

5. Guzmán M.A., Huirache-Acuña R., Loricera C.V., Hernandez J.R., de Leon J.N.D., Reyes J.A., Pawelec B. // Fuel 103 (2013) 321–333.

6. Mendoza-Nieto J.A., Vera-Vallejo O., Escobar-Alarcón L., Solis-Casados D., Klimova T. // Fuel 110 (2013) 268–277.

7. Lan L., Ge Sh., Liu K., How Y., Bao X. // J. Nat. Gas Chem. 20 (2) (2011) 117–122.

8. Cervantes-Gaxiola M. E., Arroyo-Albiter M., Maya-Yescas R. // Fuel 100 (2012) 57–65.

9. Yu G., Zhou Y., Wei Q., Tao X., Cui Q. // Catal. Com. 23 (2012) 48–53.

10. Tao X., Zhou Y., Wei Q., Yu G., Cui Q., Liu J., Liu T. // Fuel Proc. Tech. 118 (2014) 200–207.

11. Cui G., Wang J., Fan H., Sun X., Jiang Y., Wang S., Liu D., Gui J. // Fuel Proc. Tech. 92 (12) (2011) 2320–2327.

12. Tayeb K.B., Lamonier C., Lancelot C., Fournier M., Bonduelle-Skrzypczak A., Bertoncini F. // Appl. Catal. B. 126 (2012) 55–63.

13. Palcheva R., Dimitrov L., Tyuliev G., A. Spojakina, K. Jiratova. // Appl. Surf. Sci. 265 (2013), 309–316.

14. Méndez F.J., Llanos A., Echeverría M., Jáuregui R, Villasana Y, Díaz Y, Liendo-Polanco G, Ramos-García M.A., Zoltan T, Brito J.L. // Fuel 110 (2013) 249–258.

15. Cervantes-Gaxiola M.E., Arroyo-Albiter M., Pérez-Larios A., Rico-Cerda J.L., Guevara-Lara A., Espino-Valencia J. // Fuel 113 (2013) 733–743.

16. Томина Н.Н., Дряглин Ю.Ю., Максимов Н.М., Солманов П.С., Антонов С.А. // Кинетика и катализ Т. 55. № 2. С. 247–252.

17. Рыбак Б.М. Анализ нефти и нефтепродуктов. – М.: Гостоптехиздат, 1962. 888 с.

18. Галимов Ж.Ф., Дубинина Г.Г., Масагутов Р.М. Методы анализа катализаторов нефтепереработки. М.: Химия, 1973. 191 с.

19. Сирюк А.Г., Зимина К.И. // ХТТМ. 1963. № 2. С. 52–56.

20. ГОСТ 2070–82. Нефтепродукты светлые. Методы определения йодных чисел и содержания непредельных углеводородов». Введ. 1983-07–01. М.: Межгосударственный стандарт: Издательство стандартов, 1994. 6 с.

21. Hensen E.J.M., van der Meer Y., van Veen J.A.R., Niemantsverdriet J.W. // Appl. Catal. A: General 322 (2007) 16–32.

22. Van der Meer Y., Hensen E.J.M., van Veen J.A.R., van der Kraan A.M. // J. Catal., 228 (2004) 433–446.

23. Okamoto Y., Kato A., Usman, Rinaldi N., Fujikawa T., Koshika H., Hiromitsu I., Kubota T. // J. Catal. 265 (2009) 216–228.

24. Amaya S.L., Alonso-Núñez G., Zepeda T.A. // Appl. Catal. B 148–149 (2014) 221–230.

25. Camacho-Bragado G.A., Elechiguerra J.L., Olivas A., Fuentes S., Galvan D., Jose Yacaman M. // J. Catal. 234 (2005) 182–190.

26. Mingfeng L., Huifeng L., Feng J., Chu Y., Nie H.// Catal. Today, 149 (2010) 35–39.

27. Topsøe H., Clausen B.S., Massoth F.E. Hydrotreating catalysis. Science and technology, (J. R. Anderson and M. Boudart, Eds) Catalysis - Science and Technology Vol. 11. Springer - Verlag, Berlin, Heidelberg, New York, 1996, 310 p.

28. Paul J.-F., Payen E. // J. Phys. Chem. B. 2003. 107. № 17. Р. 4057–4064.

29. Wen X.-D., Zeng T., Teng B.-T., Zhang F.-Q., Li Y.-W., Wang J., Jiao H. // J. Mol. Catal., 249 (2006) 191–200.

30. Максимов Н.М., Томина Н.Н., Пимерзин А.А. // Изв. Вузов. Сер. Химия и химическая технология. 2010. Т. 53. № 11. С. 73–76.

31. Thiollier A., Afanasiev P., Delichere P., Vrinat M. // Journal of Catalysis 197 (2001) 58–67.

32. Berhault G., Perez De la Rosa M., Mehta A., Yacaman M.J., Chianelli R.R. // Appl. Catal. 2008. V. 345. P. 80–88.