СЕЛЕКТИВНОЕ ГАЗОФАЗНОЕ ОКИСЛЕНИЕ ЭТАНОЛА МОЛЕКУЛЯРНЫМ КИСЛОРОДОМ НА ОКСИДНЫХ И ЗОЛОТОСОДЕРЖАЩИХ КАТАЛИЗАТОРАХ
Аннотация
Быстрый рост производства биоспиртов, в первую очередь биоэтанола, позволяет рассматривать их в качестве перспективного возобновляемого химического сырья для получения многих полезных продуктов органического синтеза. Для разработки новых «зеленых» технологий переработки этанола в продукты с добавленной стоимостью проведено систематическое исследование селективного превращения этанола в условиях окисления молекулярным кислородом в проточном газофазном режиме на таких катализаторах, как V2O5–TiO2, смешанные оксиды V–Mo–Te, V–Mo–Nb и V–Mo–Te–Nb, а также золото, нанесенное на оксидные носители. Каталитическую активность определяли в условиях температурно-программируемой реакции при атмосферном давлении на газовой смеси состава (мол.%): EtOH – 2, O2 –18, He – 80, при объемной скорости подачи смеси 3600 ч–1, на катализаторе фракции 0,25–0,5 мм. В ряде случаев показана возможность эффективного превращения этанола в продукты парциального окисления и сопутствующих превращений – ацетальдегид (выход 90–99 %), уксусную кислоту (выход 92–98 %, производительность > 3 г г-кат.–1ч–1), смесь уксусной кислоты и этилацетата (соотношение ~ 1 : 1, суммарный выход > 90 %).
Ключевые слова
Об авторах
К. Ю. КолтуновРоссия
д-р хим. наук, вед. науч. сотрудник Института катализа СО РАН; проф. Новосибирского государственного университета. Тел.: (383) 326-97-65.
В. И. Соболев
Россия
канд. хим. наук, зав. лабораторией Институтп катализа СО РАН. Тел. тот же
Список литературы
1. Renewable Fuels Assoc. http://www.ethanolrfa.org/pages/ethanol-facts-trade Cheng J.J., Timilsina G.R. // Renewable Energy. 2011. V. 36. P. 3541—3549.
2. Jørgensen B., Kristensen S.B., Kunov-Kruse A.J., Fehrmann R., Christensen C.H., Riisager A. // Top Catal. 2009. V. 52. P. 253—257.
3. Li X., Iglesia E. // Chem. Eur. J. 2007. V. 13. P. 9324— 9330.
4. Centi G., Cavani F., Trifiro F. Selective Oxidation by Heterogeneous Catalysis, Kluwer Academic/Plenum Publishers, New York, 2001.
5. Jørgensen B., Christiansen S.E., Thomsen M.L.D., Christensen C.H. // J. Catal. 2007. V. 251. P. 332—337.
6. Gaspar A.B., Esteves A.M.L., Mendes F.M.T., Barbosa F.G., L.G. Appel // Appl. Catal. A: Gen. 2009. V. 363.
7. P. 109—114.
8. Popova G.Ya., Andrushkevich T.V., Semionova E.V., Chesalov Yu.A., Dovlitova L.S., Rogov V.A., Parmon V.N. //J. Mol. Catal. A. 2008. V. 283. P. 146—152.
9. Kardash T.Yu., Plyasova L.M., Bondareva V.M., Andrushkevich T.V., Dovlitova L.S., Ischenko A.I., Nizovskii A.I., Kalinkin A.V. // Appl. Catal. A: Gen. 2010. V. 375. P. 26— 36.
10. Popova G.Ya., Andrushkevich T.V., Dovlitova L.S., Aleshina G.A., Chesalov Yu.A., Ishenko A.V., Ishenko E.V.,
11. Plyasova L.M., Malakhov V.V., Khramov M.I. // Appl. Catal. A: Gen. 2009. V. 353. P. 249—257.
12. Ищенко Е.В., Андрушкевич Т.В., Попова Г.Я., Чесалов Ю.А., Плясова Л.М., Ищенко А.В., Кардаш Т.Ю.,
13. Довлитова Л.С. // Катализ в промышленности. 2010. Т. 4. С. 7—13.
14. Sobolev V.I., Koltunov K.Yu. // ChemCatChem. 2011. V. 3. P. 1143—1145.
15. Simakova O.A., Sobolev V.I., Koltunov K.Yu., Campo B., Leino A.-R., Kordás K., Murzin D.Yu. // ChemCatChem.
16. V. 2. P. 1535—1538.
17. Sobolev V.I., Simakova O.A., Koltunov K.Yu. // ChemCat-Chem. 2011. V. 3. P. 1422—1425.
18. Pina C.D., Falletta E., Prati L., Rossi M. // Chem. Soc. Rev. 2008. V. 37. P. 2077—2095.
19. Corma A., Garcia H. // Chem. Soc. Rev. 2008. V. 37. P. 2096—2126.
20. Mallat T., Baiker A. // Chem. Rev. 2004. V. 104. P. 3037— 3058.
Рецензия
Для цитирования:
Колтунов К.Ю., Соболев В.И. СЕЛЕКТИВНОЕ ГАЗОФАЗНОЕ ОКИСЛЕНИЕ ЭТАНОЛА МОЛЕКУЛЯРНЫМ КИСЛОРОДОМ НА ОКСИДНЫХ И ЗОЛОТОСОДЕРЖАЩИХ КАТАЛИЗАТОРАХ. Катализ в промышленности. 2012;(3):20-25.
For citation:
Koltunov K.Yu., Sobolev V.I. Selective gas-phase oxidation of ethanol by molecular oxygen in the oxide and gold catalysts. Kataliz v promyshlennosti. 2012;(3):20-25. (In Russ.)