Основные стадии формирования AlPO4-11 при кристаллизации алюмофосфатного геля, приготовленного с использованием бемита

Алюмофосфатные (AlPO₄-11) и силикоалюмофосфатные (SAPO-11) молекулярные сита благодаря наличию одномерной канальной системы пор и кислотных центров умеренной силы вызывают значительный интерес в качестве перспективных каталитических систем для гидроизомеризации высших н-парафинов. Однако вопросы, связанные с механизмом кристаллизации указанных материалов, остаются не до конца изученными. В данной работе впервые с использованием методов РФА, ВМУ ЯМР ²⁷Al и ³¹P, низкотемпературной адробции-десорбции азота и СЭМ изучена стадийная кристаллизация алюмофосфата AlPO₄-11 из промышленно доступного источника алюминия на основе бемита. Показано, что формирование AlPO₄-11 протекает через образование промежуточной фазы на основе кристаллического алюмофосфата со слоистой структурой. Установлено, что AlPO₄-11 высокой степени кристалличности и фазовой чистоты формируется при 200 °C в течение 6–24 ч. При увеличении продолжительности кристаллизации при 200 °C более 2 сут наблюдается превращение AlPO₄-11 в непористый кристобалит. Полученные результаты в дальнейшем будут использованы для разработки способов направленного регулирования фазовой чистоты, степени кристалличности промышленно важных силикоалюмофосфатных молекулярных сит SAPO-11 с заданными свойствами с целью создания на их основе перспективных отечественных катализаторов промышленных процессов гидроизомеризации высших н-парафинов.

1. Cejka J., Corma A. and Zones S. Zeolites and catalysis: synthesis, reactions and applications, Wiley-VCH, Weinheim, 2010.

2. Degnan Jr T.F. // Studies in Surface Science and Catalysis. 2007. V. 170. P. 54-65.

3. Moliner M., Martínez C., Corma A. // Angewandte Chemie International Edition. 2015. V. 54. № 12. P. 3560-3579.

4. Chal R., Bulut M., Donk S. // ChemCatChem. 2011. V. 3. P. 67-81.

5. Chester A.W., Derouane E.G. Zeolite Characterization and Catalysis-A Tutorial, Springer, New York, 2009.

6. Wright P.A. Microporous Framework Solids, The Royal Society of Chemistry, Cambridge, 2008.

7. Xu R., Pang W., Yu J., Huo Q., Chen J. Chemistry of Zeolites and Related Porous Materials: Synthesis and Structure, John Wiley & Sons (Asia) Pte. Ltd., Singapore, 2007.

8. Wilson S.T., Lok B.M., Messina C.A., Cannan T.R., Flanigen E.M. // Journal of the American Chemical Society. 1982. V. 104. P. 1146-1147.

9. Pat. Appl. US 4310440. Опубл. 1982.

10. Baerlocher C., McCusker L.B., Olson D.H. Atlas of zeolite framework types. — Elsevier, 2007.

11. Thomas J.M., Raja R., Sankar G., Bell R.G. // Nature. 1999. V. 398. P. 227-230.

12. Inui T., Matsuda H., Okaniwa H., Miyamoto A. // Applied Catalysis A: General. 1990. V. 58. P. 155-163.

13. Thomas J.M., Xu Y., Catlow C.R.A., Couves J.W. // Chem. Mater.1991. V. 3. P. 667-672.

14. Liu Y., Liu C., Liu C., Tian Z., Lin L. // Energy and Fuels. 2004. V. 18. P. 1266-1271.

15. Rastelli H., Lok B.M., Duisman J.A., Earls D.E., Mullhaupt J.T. // Can. J. Chem. Eng. 1982. V. 40. P. 44-49.

16. Thomas J.M., Raja R., Sankar G., Bell R.G. // Acc. Chem. Res. 2001. V. 34. P. 191-200.

17. Pastore H. O., Coluccia S., Marchese L. // Annu. Rev. Mater. Res. 2005. V. 35. P. 351-395.

18. Liu Y., Yan A., Xu Q. // Applied Catalysis. 1991. V. 67. P. 169-177.

19. Borade R.B., Clearfield A. // Journal of Molecular Catalysis. 1994. V. 88. P. 249-266.

20. Tao S. et al. // Microporous and Mesoporous Materials. 2018. V. 262. P. 182-190.

21. Walendziewski J., Pniak B. // Applied Catalysis A: General. 2003. V. 250. P. 39-47.

22. Zhu Z., Chen Q., Xie Z., Yang W. // Microporous and Mesoporous Materials. 2006. V. 88. P. 16-21.

23. Yang S., Lin J., Guo D., Liaw S. // Applied Catalysis A: General. 1999. V. 181. P. 113-122.

24. Singh P.S., Bandyopadhyay R., Hegde S.G., Rao B.S. // Applied Catalysis A: General. 1996. V. 136. P. 249-263.

25. Tao Cheng, Jun Xu, Xu Li,Yi Li, Bin Zhang, Wenfu Yan, Jihong Yu, Huai Sun, Feng Deng, Ruren Xu // Microporous and Mesoporous Materials. 2012. V. 152. P. 190-207.

26. Bin Zhang, Jun Xu, Fengtao Fan, Qiang Guo, Xiaoqiang Tong, Wenfu Yan, Jihong Yu, Feng Deng, Can Li, Ruren Xu // Microporous and Mesoporous Materials. 2012. V. 147. P. 212-221.

27. Huang Y., Richer R., Kirby C.W. // J. Phys. Chem. 2003. V. 107. P. 1326-1337.

28. Chen B., Huang Y. // J. Phys. Chem. 2007. V. 111. P. 15236-15243.

29. Balakrishnan I., Prasad S. // Applied Catalysis. 1990. V. 62. P. L7-Lll.

30. Qisheng H., Xu R. // Chem. Soc., chem. Commun. 1990. P. 782-784.

31. Ojo A.F., McCusker L.B. // Zeolites. 1991. V. 71. P. 460-465.

32. Zhao X., Gao X., Zhang X., Hao Z. // Microporous and Mesoporous Materials. 2017. V. 242. P. 160-165.

33. Zhao Z., Zhang W., Xu R., Han X., Tiana Z., Bao X. // Dalton Trans. 2012. V. 41. P. 990-994.

34. Tapp N.J., Milestone N.B., Bibby D.M. // Zeolites. 1988. V. 8. P. 183-188.

35. Guangshan Zhu, Shilun Qiu, Feifei Gao, Gang Wu, Runwei Wang, Binsong Li, Qianrong Fang, Yafeng Li, Bo Gao, Xianzhu Xu, Osamu Terasaki // Microporous and Mesoporous Materials. 2001. V. 50. P. 129-135.

36. Bandyopadhyay M., Bandyopadhyay R., Kubota Y., Sugi Y. // Chemistry Letters. 2000. P. 1024-1025.

37. Аглиуллин М.Р., Хайруллина З.Р., Файзуллин А.В., Петров А.И., Бадретдинова А.А., Кутепов Б.И. // Материалы 8-й Всероссийской цеолитной конференции. 2018. С. 64—65.

38. Кельцев Н.В. Основы адсорбционной техники. М.: Химия, 1984. 592 с.

39. Gregg S.J., Sing K.S.W., Salzberg H.W. // Journal of The Electrochemical Society. 1967. V. 114. № 11. 279C-279 P.

40. Xiaoqiang Tong,Jun Xu, Xu Li, Yi Li, Wenfu Yan, Jihong Yu, Feng Deng, Huai Sun, Ruren Xu // Microporous and Mesoporous Materials. 2013. V. 176. P. 112-122.

41. Xiaoqiang Tong, Jun Xu, Liang Xin, Pai Huang, Huiying Lu, Chao Wang, Wenfu Yan, Jihong Yu, Feng Deng, Huai Sun, Ruren Xu // Microporous and Mesoporous Materials. 2012. V. 164. P. 56-66.