СИНТЕЗ И КАТАЛИТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА НАНОСТРУКТУРИРОВАННОГО Me/Mn0,5Ce0,5O2 В РЕАКЦИИ ОКИСЛЕНИЯ МОНООКСИДА УГЛЕРОДА
Аннотация
Для разработки эффективных катализаторов детоксикации техногенных загрязнителей, не содержащих благородные металлы, синтезирован наноструктурированный твердый раствор Mn0,5Ce0,5O2. Методами ДТА, РФА, лазерной масс-спектрометрии и низкотемпературной адсорбции азота исследованы его химический и фазовый состав, текстурные характеристики. Проточным методом определена активность твердого раствора в реакции окисления монооксида углерода в интервале температур 20–300 °С, при атмосферном давлении, объемной скорости газовой смеси 1800 ч–1 и составе газовой смеси (об.%): СО – 3,6; О2 – 8,0; N2 – баланс. Показано, что активность Mn0,5Ce0,5O2 существенно выше активности MnOx и СеО2: температура 100 %-ной конверсии – 92, 120, 210 °С, соответственно. Используя твердый раствор в качестве носителя, методом пропитки приготовлены наноструктурированные катализаторы Сu/Mn0,5Ce0,5O2 и Ag/Mn0,5Ce0,5O2, проявляющие высокую активность в реакции окисления монооксида глерода: температура 100 %-ной конверсии – 77 и 85 °С, соответственно. Новые катализаторы представляют интерес для процессов очистки выбросов автотранспорта и промышленных предприятий.
Об авторах
Е. Ю. ЛиберманРоссия
канд. хим. наук, доцент кафедры ТНВ. Тел.: (916) 236-83-30.
Б. С. Клеусов
Россия
аспирант той же кафедры. Тел.: (905) 715-54-38
А. И. Михайличенко
Россия
д-р хим. наук, проф., заведующий той же кафедры
Т. В. Конькова
Россия
канд. техн. наук, доцент той же кафедры. Тел.: (906) 727-06-55
А. В. Хорошилов
Россия
канд. хим. наук, начальник НИЧ (Тушинский комплекс), рук. ЦКП им. Д.И. Менделеева. Тел.: (495) 495-15-34
Список литературы
1. Trovarelli A., De Leitenburg С., Boaro М., Dolcetti G. The utilization of ceria in industrial catalysis// Catalysis Today. 1999. V. 50. P. 353—367.
2. Иванова А.И. Физико-химические и каталитические свойства систем на основе CeO2 //Кинетика и катализ. 2009. Т. 50. № 6. С.831—849.
3. Крылова А.В., Михайличенко А.И. Церийсодержащие оксидные катализаторы. Часть I // Химическая
4. технология. 2000. № 9. С. 2—16.
5. Крылова А.В., Михайличенко А.И. Церийсодержащие оксидные катализаторы. Часть II // Химическая технология. 2000. № 10. С. 19—25.
6. Trovarelli A., De Leitenburg C., Dolcetti G. CO2 Methanation under transient and steady-state conditions over Rh/CeO2-promoted Rh/SiO2: the role of surface and bulk ceria // Journal of Catalysis. 1995. V. 151. P. 111—124.
7. Xingfu Tang, Junli Chen, Xiumin Huang, Yide Xu, Wenjie Shen. Pt/MnOx—CeO2 catalysts for the complete oxidation of formaldehyde at ambient temperature // Applied Catalysis B: Environmental. 2008. № 81. Р. 115—121.
8. Xingfu Tang, Yonggang Li, Xiumin Huang, Yide Xu, Huaqing Zhu, Jianguo Wang, Wenjie Shen. MnOx—CeO2 mixed oxide catalysts for complete oxidation of formaldehyde: Effect of preparation method and calcination temperature // Applied Catalysis B: Environmental. 2006. № 62. Р. 265—273.
9. Yun-Bao Tu, Jin-Yong Luo, Ming Meng, Gang Wang, Jun-Jun He. Ultrasonic-assisted synthesis of highly active catalyst Au/MnOx—CeO2 used for the preferential oxidation of CO in H2-rich stream // nternational Journal of hydrogen energy. 2009. № 34. Р. 3743—3754.
10. Tikhomirov К., Krucher О., Elsener М., Wokaum А. MnOx—CeO2 mixed oxides for the low-temperature oxidation of diesel soot // Applied Catalysis B: Environmental. 2006. V. 64. Is. 1—2. Р. 72—78.
11. Xingfu Tang, Yide Xu, Wenjie Shen. Promoting effect of copper on the catalytic activity of MnOx—CeO2 mixed oxide for complete oxidation of benzene // Chemical Engineering Journal. 2008. № 144. Р. 175—180.
12. Delimaris D., Ioannides T. VOC oxidation over MnOx—CeO2 catalysts prepared by a combustion method // Applied Catalysis B: Environmental. 2008. № 84. Р. 303—312.
13. Gongshin Qi, Ralph T. Performance and kinetics study for low-temperature SCR of NO with NH3 over MnOx—CeO2 catalyst // Journal of Catalysis. 2003. V. 217. Р. 434—441.
14. Вест А. Химия твердого тела. Теория и приложения: в 2-х частях. Ч. 2. М.: Мир, 1988.
15. Xingfu Tang, Junli Chen, Yonggang Li. Complete oxidation ot formaldehyde over Ag/MnOx—CeO2 catalysts // Chemical Engineering Journal. 2006. V. 118. Is. 1—2. Р. 119—125.
16. Снытников П.В., Стадниченко А.И., Семин Г.Л., Беляев В.Д., Боронин А.И., Собянин В.А. Медно-цериевые катализаторы селективного окисления оксида углерода в водородсодержащих смесях. II. Физико-химическое исследование катализаторов // Кинетика и катализ. 2007. Т. 48. № 3. С. 472—480.
17. Liu W., Flytzaniistephanopoulos M. Total Oxidation of Carbon-Monoxide and Methane over Transition Metal Fluorite Oxide Composite Catalysts: I. Catalyst composition and activity // Journal of Catalysis. 1995. V. 153. P. 304—316.
Рецензия
Для цитирования:
Либерман Е.Ю., Клеусов Б.С., Михайличенко А.И., Конькова Т.В., Хорошилов А.В. СИНТЕЗ И КАТАЛИТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА НАНОСТРУКТУРИРОВАННОГО Me/Mn0,5Ce0,5O2 В РЕАКЦИИ ОКИСЛЕНИЯ МОНООКСИДА УГЛЕРОДА. Катализ в промышленности. 2012;(3):44-49.
For citation:
Lieberman E.Yu., Kleusov B.S., Mikhailichenko A.I., Kon’kova T.V., Khoroshilov A.V. Synthesis and catalytic properties of nanostructured Me/Mn0,5Ce0,5O2 in the oxidation of carbon monoxide. Kataliz v promyshlennosti. 2012;(3):44-49. (In Russ.)