Открытый доступ
Только для подписчиков
Селективное гидрирование ацетилена на Pd стекловолокнистых катализаторах
Аннотация
Определены ключевые свойства силикатных стекол, в частности, способность стабилизировать в объеме стекловолокон (СВ) высокодисперсные наночастицы Pd, высокая растворимость ацетилена и водорода, их повышенная подвижность, которые в сумме обеспечивают высокие активность и селективность Pd/СВ катализаторов в гидрировании ацетилена в избытке этилена, причем в широкой области конверсий ацетилена вплоть до его полного превращения. Установлено, что для широкого круга моно-, биметаллических систем, включая катализаторы с одиночными атомами палладия, величина TOF слабо зависит от его дисперсности и природы носителя, т.е. реакцию можно считать структурно-нечувствительной. Тем не менее, при переходе к одиночным атомам палладия наблюдается тенденция к снижению частоты оборотов, что, по-видимому, связано с замедлением скорости диссоциации водорода или его спилловера. На основе изотопно-кинетических данных количественно определены нежелательные вклады в селективность процесса, обусловленные гидрированием ацетилена и этилена из газовой фазы в этан. Высокие селективности сплавных биметаллических систем с одиночными атомами палладия при приближении к полной конверсии ацетилена обусловлены низкой скоростью гидрирования слабо адсорбированного этилена в этан, а Pd/СВ катализаторов – полным исключением маршрута гидрирования этилена из газовой фазы.
Об авторах
Б. С. Бальжинимаев
Институт катализа им Г.К. Борескова СО РАН, Новосибирск
Россия
Россия
Е. А. Паукштис
Институт катализа им Г.К. Борескова СО РАН, Новосибирск
Россия
Россия
Е. В. Ковалев
Институт катализа им Г.К. Борескова СО РАН, Новосибирск
Россия
Россия
Список литературы
1. Borodzinski A., Bond G.C. // Catal. Rev. Sci. Eng. 2006. V. 48. P. 91-144.
2. Bond G.C., Wells P.B. // Adv. Catal. 1965. V. 15. P. 91-226.
3. Guczi L., LaPierrre R., Weiss A.H., Biron E. // J. Catal. 1979. V. 60. P. 83-92.
4. Bos A., Westerterp K. // Chem. Eng. Process. 1993. V. 32. P. 1-7.
5. McCue A.J., Anderson J.A. // Front. Chem. Sci. Eng. 2015. V. 9. P. 142-153.
6. Al-Ammar A.S., Webb G. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1978. V. 74. P. 195-205.
7. Gislason J., Xia W., Sellers H. // J. Phys. Chem. A. 2002. V. 106. P. 767-774.
8. Huang X., Yan H., Huang L., Zhang X., Lin Y., Li J., Xia Y., Ma Y., Sun Zh., Wei Sh., Lu J. // J. Phys. Chem. C. 2019. V. 123. P. 7922-7930.
9. Huang F., Deng Y., Chen Y., Cai X., Peng M., Jia Z., Ren P., Xiao D., Wen X., Wang N., Liu H., Ma D. // J. Am. Chem. Soc. 2018. V. 140. P. 13142-13146.
10. Osswald J., Giedigkeit R., Jentoft R., Armbruster M., Girgsdies F., Kovnir K., Ressler T., Grin Y., Schlögl R. // J. Catal. 2008. V. 258. P. 210-218.
11. Osswald J., Kovnir K., Armbruster M., Giedigkeit R., Jentoft R., Wild U., Grin Y., Schlögl R. // J. Catal. 2008. V. 258. P. 219-227.
12. Armbrüster M., Kovnir K., Behrens M., Teschner D., Grin Y., Schlögl R. // J. Am. Chem. Soc. 2010. V. 132. P. 14745-14747.
13. Kyriakou G., Boucher M., Jewell A.D., Lewis E.A., Lawton T.J., Baber A.E., Tierney H.L., Flytzani-Stephanopoulos M., Sykes E., Charles H. // Science. 2012. V. 335. P. 1209-1212.
14. Pei G.X., Liu X.Y., Wang A., Lee A.F., Isaacs M.A., Li L., Pan X., Yang X., Wang X., Tai Zh., Wilson K., Zhang T. // ACS. Catal. 2015. V. 5. P. 3717-3725.
15. Burueva D.B., Kovtunov K.V., Bukhtiyarov A.V., Barskiy D.A., Prosvirin I.P., Mashkovsky I.S., Baeva G.N., Bukhtiyarov V.I., Stakheev A.Yu., Koptyug I.V. // Chem. Eur. J. 2018. V. 24. P. 2547-2553.
16. Zhang Q., Li J., Liu X., Zhu Q. // Appl. Catal. A: Gen. 2000.V. 197. P. 221-228.
17. Huang W., Pyrz W., Lobo R.F., Chen, J.G. // Appl. Catal. A: Gen. 2007. V. 333. P. 254-263.
18. Al-Ammar A.S., Webb G. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1979. V. 75. P. 1900-1911.
19. Borodziński A., Bond G.C. // Catal. Rev. 2008. V. 50. P. 379-469.
20. Leviness S., Weiss A.H., Schay Z., Guczi L. // J. Mol. Catal. 1984. V. 25. P. 131-140.
21. Gulyaeva Yu.K., Kaichev V.V., Zaikovskii V.I., Kovalyov E.V., Suknev A.P., Bal’zhinimaev B.S. // Catal. Today. 2015. V. 245. P. 139-146.
22. Gulyaeva Yu.K., Suknev A.P., Paukshtis E.A., Bal’zhinimaev B.S. // J. Non-Cryst. Solids. 2011. V. 357. P. 3338-3344.
23. Scholze H. Glass. Nature, structure and properties. New York: Springer-Verlag, 1991. 454 p.
24. Greaves G.N. // J. Non. Cryst. Solids. 1985. V. 71. P. 203-217.
25. Simonova L.G, Barelko V.V., Lapina O.B., Paukshtis E.A.,Terskikh V.V., Zaikovskii V.I., Bal’zhinimaev B.S. // Kinetics and Catalysis. 2001. V. 42. № 5. P. 693-702.
26. Glazneva T.S., Sadovskaya E.M., Suknev A.P., Goncharov V.B.,Simonova L.G., Paukshtis E.А., Bal’zhinimaev B.S. // Appl. Catal. A: Gen. 2009. V. 366. P. 262-268
27. Bal’zhinimaev B.S., Paukshtis E.A., Lapina O.B., Suknev A.P., Kirillov V.L., Mikenin P.E., Zagoruiko A.N. // Stud. Surf. Sci. Catal. 2010, 175. Р. 43-50.
28. Glazneva T.S., Paukshtis E.A., Sadovskaya E.M., Larina T.V., Bal'zhinimaev B.S. // J. Am. Ceram. Soc. 2019. https://doi.org/10.1111/jace.16411
29. Sadovskaya E.M., Suknev A.P., Toktarev A.V., Simonova L.G., Paukshtis E.A., Bal'zhinimaev B.S. // Kinetics and Catalysis. 2006. V. 47, № 1. P. 131-137.
30. Brand, J.C.D., Scott A.I. Technique of organic chemistry. Herausgeg. v. A. Weissberger, Vol. XI: Elucidation of Structures by Physical and Chemical Methods, Part 1. Edited by Bentley, K.W. New York - London: Wiley (Interscience publishers), 1963. P. 61-131.
31. Bal’zhinimaev B.S., Barelko V.V., Suknev A.P., Paukshtis E.A., Simonova L.G., Goncharov V.B., Kirillov V.L. and Toktarev A.V. // Kinetics and Catalysis, 2002, V. 43, № 4. P. 542-549.
32. Sarcany A., Guczi L., Weiss A.N. // Appl. Catal. 1984. V. 10. P. 369-388.
33. Bal’zhinimaev B.S., Kovalyov E.V., Suknev A.P., Paukshtis E.A., Khabibulin D.F., Batueva I.S., Salanov A.N., Riley M.G. // Ind. Eng. Chem. Res. 2017. V. 56. P. 10318-10328.
34. Gulyaeva Yu.K., Kaichev V.V., Zaikovskii V.I., Suknev A.P., Bal’zhinimaev B.S. // Appl. Catal. A: Gen. 2015. V. 506. P. 197-205.
35. Duca D., Arena F., Parmaliana A., Deganello G. // Appl. Catal. A: Gen. 1998. V. 172. P. 207-216.
36. Borodziński A. // Catal. Letters. 2001. V. 71. P. 169-175.
37. Benavidez A.D., Burton P.D., Nogales J.L., Jenkins A.R., Ivanov S.A., Miller J.T., Karim A.M., Datye A.K. // Appl. Catal. A: Gen. 2014. V. 482. P. 108-115.
38. Mei D., Neurock M., Smith C.M. // J. Catal. 2009. V. 268. P. 181-195.
39. Molero H., Bartlett B., Tysoe W. // J. Catal. 1999. V. 56. P. 49-56.
40. Bond G.C. Metal-catalysed reactions of hydrocarbons. New York: Springer, 2005. 666 p.
41. Gonzalez S., Neyman K.M., Shaikhutdinov S., Freund H.J., Illas F. // J. Phys. Chem. C. 2007. V. 111. P. 6852-6856.
42. Hicks R.F.,Bell A.T. // J. Catal. 1984. V. 205. P. 205-220.
43. Giannakakis G., Flytzani-Stephanopoulos M., Charles E., Sykes H. // Acc. Chem. Res. 2019. V. 52. P. 237-247.
44. Feng J., Ma X., He Y., Evans D.G., Li D. // Appl. Catal. A: Gen. 2012. V. 413. P. 10-20.
45. McGown W.T., Kemball C., Whan D.A., Scurrell M.S. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1977. V. 73. P. 632-647.
46. Teschner D., Borsodi J., Wootsch A., Revay Z., Havecker M., Knop-Gerike A., Jackson S.D., Schlogl R. // Science. 2008. V. 320. P. 86-89.
47. Bauer M., Schoch R., Shao L., Zhang B., Knop-Gericke A., Willinger M., Schlogl R., Teschner D. // J. Phys. Chem. C. 2012. V. 116. P. 22375-22385.
48. Bal’zhinimaev B.S. In Advances in Materials Science Research, V. 36, Ed. M.C. Wythers. New York: Nova Science Publishers. P. 1-45.
49. McCue A.J., Anderson J.A. // Front. Chem. Sci. Eng. 2015. V. 9. P. 142-153.
50. Ahn I.Y., Lee J.H., Kim S.S., Moon S.H. // Catal. Today. 2007. V. 123. P. 151-157.
Для цитирования:
Бальжинимаев Б.С., Паукштис Е.А., Ковалев Е.В. Селективное гидрирование ацетилена на Pd стекловолокнистых катализаторах. Катализ в промышленности. 2019;19(5):334-344. https://doi.org/10.18412/1816-0387-2019-5-334-344
For citation:
Bal’zhinimaev B.S., Paukshtis E.A., Kovalyov E.V. Selective hydrogenation of acetylene over Pd on glass fiber catalysts. Kataliz v promyshlennosti. 2019;19(5):334-344. (In Russ.) https://doi.org/10.18412/1816-0387-2019-5-334-344
Просмотров: 112
Послать статью по эл. почте 