Селективное гидрирование ацетилена на Pd стекловолокнистых катализаторах

Определены ключевые свойства силикатных стекол, в частности, способность стабилизировать в объеме стекловолокон (СВ) высокодисперсные наночастицы Pd, высокая растворимость ацетилена и водорода, их повышенная подвижность, которые в сумме обеспечивают высокие активность и селективность Pd/СВ катализаторов в гидрировании ацетилена в избытке этилена, причем в широкой области конверсий ацетилена вплоть до его полного превращения. Установлено, что для широкого круга моно-, биметаллических систем, включая катализаторы с одиночными атомами палладия, величина TOF слабо зависит от его дисперсности и природы носителя, т.е. реакцию можно считать структурно-нечувствительной. Тем не менее, при переходе к одиночным атомам палладия наблюдается тенденция к снижению частоты оборотов, что, по-видимому, связано с замедлением скорости диссоциации водорода или его спилловера. На основе изотопно-кинетических данных количественно определены нежелательные вклады в селективность процесса, обусловленные гидрированием ацетилена и этилена из газовой фазы в этан. Высокие селективности сплавных биметаллических систем с одиночными атомами палладия при приближении к полной конверсии ацетилена обусловлены низкой скоростью гидрирования слабо адсорбированного этилена в этан, а Pd/СВ катализаторов – полным исключением маршрута гидрирования этилена из газовой фазы.

1. Borodzinski A., Bond G.C. // Catal. Rev. Sci. Eng. 2006. V. 48. P. 91-144.

2. Bond G.C., Wells P.B. // Adv. Catal. 1965. V. 15. P. 91-226.

3. Guczi L., LaPierrre R., Weiss A.H., Biron E. // J. Catal. 1979. V. 60. P. 83-92.

4. Bos A., Westerterp K. // Chem. Eng. Process. 1993. V. 32. P. 1-7.

5. McCue A.J., Anderson J.A. // Front. Chem. Sci. Eng. 2015. V. 9. P. 142-153.

6. Al-Ammar A.S., Webb G. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1978. V. 74. P. 195-205.

7. Gislason J., Xia W., Sellers H. // J. Phys. Chem. A. 2002. V. 106. P. 767-774.

8. Huang X., Yan H., Huang L., Zhang X., Lin Y., Li J., Xia Y., Ma Y., Sun Zh., Wei Sh., Lu J. // J. Phys. Chem. C. 2019. V. 123. P. 7922-7930.

9. Huang F., Deng Y., Chen Y., Cai X., Peng M., Jia Z., Ren P., Xiao D., Wen X., Wang N., Liu H., Ma D. // J. Am. Chem. Soc. 2018. V. 140. P. 13142-13146.

10. Osswald J., Giedigkeit R., Jentoft R., Armbruster M., Girgsdies F., Kovnir K., Ressler T., Grin Y., Schlögl R. // J. Catal. 2008. V. 258. P. 210-218.

11. Osswald J., Kovnir K., Armbruster M., Giedigkeit R., Jentoft R., Wild U., Grin Y., Schlögl R. // J. Catal. 2008. V. 258. P. 219-227.

12. Armbrüster M., Kovnir K., Behrens M., Teschner D., Grin Y., Schlögl R. // J. Am. Chem. Soc. 2010. V. 132. P. 14745-14747.

13. Kyriakou G., Boucher M., Jewell A.D., Lewis E.A., Lawton T.J., Baber A.E., Tierney H.L., Flytzani-Stephanopoulos M., Sykes E., Charles H. // Science. 2012. V. 335. P. 1209-1212.

14. Pei G.X., Liu X.Y., Wang A., Lee A.F., Isaacs M.A., Li L., Pan X., Yang X., Wang X., Tai Zh., Wilson K., Zhang T. // ACS. Catal. 2015. V. 5. P. 3717-3725.

15. Burueva D.B., Kovtunov K.V., Bukhtiyarov A.V., Barskiy D.A., Prosvirin I.P., Mashkovsky I.S., Baeva G.N., Bukhtiyarov V.I., Stakheev A.Yu., Koptyug I.V. // Chem. Eur. J. 2018. V. 24. P. 2547-2553.

16. Zhang Q., Li J., Liu X., Zhu Q. // Appl. Catal. A: Gen. 2000.V. 197. P. 221-228.

17. Huang W., Pyrz W., Lobo R.F., Chen, J.G. // Appl. Catal. A: Gen. 2007. V. 333. P. 254-263.

18. Al-Ammar A.S., Webb G. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1979. V. 75. P. 1900-1911.

19. Borodziński A., Bond G.C. // Catal. Rev. 2008. V. 50. P. 379-469.

20. Leviness S., Weiss A.H., Schay Z., Guczi L. // J. Mol. Catal. 1984. V. 25. P. 131-140.

21. Gulyaeva Yu.K., Kaichev V.V., Zaikovskii V.I., Kovalyov E.V., Suknev A.P., Bal’zhinimaev B.S. // Catal. Today. 2015. V. 245. P. 139-146.

22. Gulyaeva Yu.K., Suknev A.P., Paukshtis E.A., Bal’zhinimaev B.S. // J. Non-Cryst. Solids. 2011. V. 357. P. 3338-3344.

23. Scholze H. Glass. Nature, structure and properties. New York: Springer-Verlag, 1991. 454 p.

24. Greaves G.N. // J. Non. Cryst. Solids. 1985. V. 71. P. 203-217.

25. Simonova L.G, Barelko V.V., Lapina O.B., Paukshtis E.A.,Terskikh V.V., Zaikovskii V.I., Bal’zhinimaev B.S. // Kinetics and Catalysis. 2001. V. 42. № 5. P. 693-702.

26. Glazneva T.S., Sadovskaya E.M., Suknev A.P., Goncharov V.B.,Simonova L.G., Paukshtis E.А., Bal’zhinimaev B.S. // Appl. Catal. A: Gen. 2009. V. 366. P. 262-268

27. Bal’zhinimaev B.S., Paukshtis E.A., Lapina O.B., Suknev A.P., Kirillov V.L., Mikenin P.E., Zagoruiko A.N. // Stud. Surf. Sci. Catal. 2010, 175. Р. 43-50.

28. Glazneva T.S., Paukshtis E.A., Sadovskaya E.M., Larina T.V., Bal'zhinimaev B.S. // J. Am. Ceram. Soc. 2019. https://doi.org/10.1111/jace.16411

29. Sadovskaya E.M., Suknev A.P., Toktarev A.V., Simonova L.G., Paukshtis E.A., Bal'zhinimaev B.S. // Kinetics and Catalysis. 2006. V. 47, № 1. P. 131-137.

30. Brand, J.C.D., Scott A.I. Technique of organic chemistry. Herausgeg. v. A. Weissberger, Vol. XI: Elucidation of Structures by Physical and Chemical Methods, Part 1. Edited by Bentley, K.W. New York - London: Wiley (Interscience publishers), 1963. P. 61-131.

31. Bal’zhinimaev B.S., Barelko V.V., Suknev A.P., Paukshtis E.A., Simonova L.G., Goncharov V.B., Kirillov V.L. and Toktarev A.V. // Kinetics and Catalysis, 2002, V. 43, № 4. P. 542-549.

32. Sarcany A., Guczi L., Weiss A.N. // Appl. Catal. 1984. V. 10. P. 369-388.

33. Bal’zhinimaev B.S., Kovalyov E.V., Suknev A.P., Paukshtis E.A., Khabibulin D.F., Batueva I.S., Salanov A.N., Riley M.G. // Ind. Eng. Chem. Res. 2017. V. 56. P. 10318-10328.

34. Gulyaeva Yu.K., Kaichev V.V., Zaikovskii V.I., Suknev A.P., Bal’zhinimaev B.S. // Appl. Catal. A: Gen. 2015. V. 506. P. 197-205.

35. Duca D., Arena F., Parmaliana A., Deganello G. // Appl. Catal. A: Gen. 1998. V. 172. P. 207-216.

36. Borodziński A. // Catal. Letters. 2001. V. 71. P. 169-175.

37. Benavidez A.D., Burton P.D., Nogales J.L., Jenkins A.R., Ivanov S.A., Miller J.T., Karim A.M., Datye A.K. // Appl. Catal. A: Gen. 2014. V. 482. P. 108-115.

38. Mei D., Neurock M., Smith C.M. // J. Catal. 2009. V. 268. P. 181-195.

39. Molero H., Bartlett B., Tysoe W. // J. Catal. 1999. V. 56. P. 49-56.

40. Bond G.C. Metal-catalysed reactions of hydrocarbons. New York: Springer, 2005. 666 p.

41. Gonzalez S., Neyman K.M., Shaikhutdinov S., Freund H.J., Illas F. // J. Phys. Chem. C. 2007. V. 111. P. 6852-6856.

42. Hicks R.F.,Bell A.T. // J. Catal. 1984. V. 205. P. 205-220.

43. Giannakakis G., Flytzani-Stephanopoulos M., Charles E., Sykes H. // Acc. Chem. Res. 2019. V. 52. P. 237-247.

44. Feng J., Ma X., He Y., Evans D.G., Li D. // Appl. Catal. A: Gen. 2012. V. 413. P. 10-20.

45. McGown W.T., Kemball C., Whan D.A., Scurrell M.S. // J. Chem. Soc. Faraday Trans. 1977. V. 73. P. 632-647.

46. Teschner D., Borsodi J., Wootsch A., Revay Z., Havecker M., Knop-Gerike A., Jackson S.D., Schlogl R. // Science. 2008. V. 320. P. 86-89.

47. Bauer M., Schoch R., Shao L., Zhang B., Knop-Gericke A., Willinger M., Schlogl R., Teschner D. // J. Phys. Chem. C. 2012. V. 116. P. 22375-22385.

48. Bal’zhinimaev B.S. In Advances in Materials Science Research, V. 36, Ed. M.C. Wythers. New York: Nova Science Publishers. P. 1-45.

49. McCue A.J., Anderson J.A. // Front. Chem. Sci. Eng. 2015. V. 9. P. 142-153.

50. Ahn I.Y., Lee J.H., Kim S.S., Moon S.H. // Catal. Today. 2007. V. 123. P. 151-157.