Катализаторы на основе углеродного материала «Сибунит» для глубокого окисления органических экотоксикантов в водных растворах. (2) Жидкофазное пероксидное окисление в присутствии окисленных углеродных катализаторов

Впервые исследовано влияние химического состава поверхности углеродных катализаторов, приготовленных окислительной обработкой окислителями на основе углеродного материала серии «Сибунит» («Сибунит-4») на их каталитические свойства в жидкофазном окислении муравьиной кислоты пероксидом водорода. Обнаружена активность «чистых» углеродных образцов в разложении пероксида водорода и окислении им органического субстрата уменьшающаяся с увеличением количества карбоксильных и лактонных групп на поверхности углеродного катализатора. Скорости таких процессов в присутствии углеродных катализаторов ниже, чем в присутствии даже небольших количеств гомогенных ионов Fe3+. Показано, что углеродные образцы, в зависимости от соотношения количества поверхностных карбоксильных и лактонных групп и ионов Fe3+ в реакционном растворе ускоряют либо, напротив, ингибируют реакцию пероксидного окисления органического субстрата, катализируемую ионами железа. Обсуждаются возможные механизмы ускорения и ингибирования реакций пероксидного окисления углеродными катализаторами. Установленное влияние химических свойств поверхности углеродных катализаторов должно приниматься во внимание при разработке катализаторов и процессов для окислительной очистки промышленных стоков.

1. Gogate P.R., Pandit A.B. // Advances in Environmental Research. 2004. Vol. 8. № 3-4. Р. 501.

2. Oliveira L.C.A., Silva C.N., Yoshida M.I., Lago R.M. // Carbon. 2004. Vol. 42. № 11. Р. 2279.

3. Rey A., Faraldos M. et al. // Industrial Engineering Chemistry Research. 2008. Vol. 47. P. 8166.

4. Lücking F., Köser H., Jank M., Ritter A. // Water Research. 1998. Vol. 32. № 9. P. 260.

5. Zazo J.A., Casas J.A. et al. // Applied Catalysis B : Environment. 2006. Vol. 65. № 3-4. P. 261.

6. Rey A, Faraldos M, et al. // Applied Catalysis B : Environment. 2009. Vol. 86. № 1-2. P. 69.

7. Ramirez J.H., Maldonado-Hуdar F.J. et al. // Applied Catalysis B : Environment. 2007. Vol. 75. № 3-4. P. 312.

8. Тарковская И.А. Окисленный уголь. Киев: Наукова думка, 1981.

9. Georgi A., Kopinke F.D. // Applied Catalysis B : Environment. 2005. Vol. 58. № 1-2. P. 9.

10. Huang H.-H., Lu M.-Ch., Chen J.-N., Lee Ch.-T. // Chemosphere. 2003. Vol. 51. № 9. P. 935.

11. Huang H.-H., Lu M.-C., Chen J.-N., Lee C.-T. // Journal of Environmental Science and Health. Part A. 2003. Vol. 38. № 7. P. 1233.

12. Taran O., Polyanskaya E., Ogorodnikova O., Kuznetsov V., Parmon V., Besson M., Descorme C. // Applied Catalysis A: Gen. 2010. Vol. 387. № 1-2. Р. 55.

13. Таран О.П., Полянская Е.М., Descorme C., Besson M., Пармон В.Н. // Катализ в промышленности. 2010. № 6. С. 48.

14. Perathoner S., Centi G. // Topics of Catalysis. 2005. Vol. 33. № 1-4. P. 207.

15. Khalil L.B., Girdis B.S., Tawfik T.A.M. // Journal of Chemical Technology& Biotechnology. 2001. Vol. 76. № 11. P. 1132.

16. Moreno-Castilla C., Ferro-Garcia M.A. et al. // Langmuir. 1995. Vol. 11. № 11. P. 4386.

17. Сычев А.Я., Исаак В.Г. Гомогенный катализ соединениями железа. Кишинев: Штиинца, 1988.

18. Сычев А.Я., Исаак В.Г. // Успехи химии. 1995. T. 64. № 12. C. 1183.

19. Austin J.M., Groenewald T., Spiro M. // Journal of the Chemical Society Dalton Transactions. 1980. Vol. 6. P. 854.

20. Goeringer S., de Tacconi N.R. et al. // Carbon. 2001. Vol. 39. №. 4.Р. 515.

21. Soria-Sánchez M., Maroto-Valiente A., Álvarez-Rodriguez J., Rodriguez-Ramos I., Guerrero-Ruiz A. // Carbon. 2009. Vol. 47. P 2095.